燃料デブリサンプルの採集と分析

デブリサンプルの採集位置

　TMI-2事故では、内部調査やデブリ取り出しの進捗にともなって、原子炉圧力容器内の状態推定図が改定された（推定図の改定の経緯は、参考：TMI-2での内部調査、デブリ取り出しの概要、に示す）。事故の最終形態として描図された（図１）が最も有名で、広く知られている[1,2他]。炉内状況の推定のために、様々な内部調査や採集したサンプルの分析が行われた。圧力容器内からは、上部プレナム内構造物への付着物、上部格子への付着物および破損した燃料集合体上部構造、炉心周辺部に残留していた燃料集合体および構造物、比較的上部に堆積していたデブリベッド、その下に損座していた溶融・凝固層、さらにその下に残留していた切り株状の燃料集合体、炉心下部構造物、下部プレナム堆積デブリ、コアフォーマ領域堆積デブリ、下部ヘッド、などから、それぞれサンプルが採集され、分析が行われた。得られた分析結果に基づいて、それぞれの領域ごとに、事故進展中のピーク温度、構成材料間の反応、デブリ組成、デブリ酸化度、FP残留状態などが評価された[1,2]。

各領域の概要

上部空洞：　最深部で約1.5mの深さ、空間容積約9.3m³。空洞の周辺部に、本来装荷されていた177体の燃料集合体のうち42体が部分的に残留、うち2体のみは全長に対し90%以上無傷で残留。
上部ルースデブリ：　上部空洞の下に堆積。堆積厚さ約0.6～1m、重量約26.4トン。上部には、破砕されたが、あまり溶融した痕跡のない燃料棒や制御棒スパイダー、上部端栓などの一部が堆積。
馬蹄形リング構造：　上部ルースデブリの周辺部に、やや硬く、探針が貫通できない領域が存在。炉心の全周ではなく、馬蹄形に一部かけた構造。
溶融・凝固層：　上部ルースデブリの下、炉心中央周辺に約3m径の領域に存在。中央で約1.5m厚、炉心中間領域で約0.25m厚、重量約32.7トン。
クラスト層：　溶融・凝固層を、上下及び周辺で取り囲む、硬いクラスト層。
切り株燃料集合体：　炉心下部構造物から約0.2～1.5m高さで残留。下部クラストの下で、溶融・凝固層を支持。
炉心下部構造物：　ほとんど損傷を受けずに残留。周辺部に溶融デブリの移行経路が存在し、デブリが付着。
下部プレナムデブリ：　下部プレナム底部に約0.75～1m厚さで堆積。堆積範囲約4m径、重量約19.2トン。堆積状態はシンメトリックでなく小山状。下層のハードデブリと上層のルースデブリが存在。
コアフォーマ領域：　炉心周辺を囲むバッフル板の外側の円環状領域。一部が溶融デブリで破損・開口し、そこを通過して溶融デブリが下部プレナムに移行。コアフォーマ領域内に約4tのデブリが残留。

デブリサンプルの採集場所（参考：TMI-2での内部調査、デブリ取り出しの概要）

上部空洞周辺の残留燃料集合体：　炉心周辺に残留した燃料集合体の上部、および、上部格子からぶら下がっていた燃料集合体の上部を採集。
上部ルースデブリ：　本来H8,E9集合体があった位置（それぞれ炉心中央、炉心中間領域）から採集（参考：TMI-2での上部ルースデブリの詳細分析データ）。
溶融凝固層と周辺のクラスト層：　炉心中央領域のコアボーリング（本来D8,G8,K9,K9,N5集合体があった位置）で硬いクラスト層を貫通。そのうち3本（G8,K9,K6）でクラスト層が上下層に成層化し両者の間に多孔質酸化物のもろい層（溶融凝固層）が存在。やや周辺の2本（D8,N5）で上下クラスト層が一体化、ボーリングサンプルから分析用のサンプルを分取（参考：TMI-2でのコアボーリング調査）。
切り株燃料集合体：　コアボーリング調査により、サンプル採集。
炉心下部構造物：　炉心部の燃料デブリ取り出し後に、アークプラズマなどで切断し、サンプル採集。
下部プレナムルースデブリ：　圧力容器上部ヘッドを撤去した際に開口された、バッフル板の外側の円環領域を通じて、長尺ツールを挿入し、下部プレナム周辺部のルースデブリをサンプリング。さらに、コアボーリング装置を利用して、下部プレナム中央部のルースデブリをサンプリング。
下部プレナムハードデブリ：　ルースデブリを回収した後に、スライドハンマーで破砕し、一部を分析サンプルとして分取。
コアフォーマ領域：　バッフル板を縦に８分割した後、吊り上げて約90度回転し、付着サンプルをブラシで削り出して回収。
下部ヘッド：　国際協力（VIP計画（参考：TMI-2での下部ヘッドの調査））により、圧力容器内面サンプルを切り出して回収。

図１　TMI-2事故の最終形態 [1]

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上部空洞周辺に残留していた燃料集合体

概要

　上部空洞周辺に残留していた燃料集合体（本来形状を一部維持）の分析については、参考文献[1,2]に分析結果の概略が、参考文献[3]に詳細が報告されている。分析結果から、事故進展中に炉心の径方向/軸方向の双方に大きな温度勾配があったと推定された。また、燃料集合体の上部にあるスペーサーグリッドの事故時ピーク温度は、1500~1700Kと推定された。事故進展中に溶融した制御材（Ag-In-Cd）は、その一部が、上部プレナムのスプリング部分にまで押し上げられていた。これは、制御材が溶融した時点では、圧力容器内が高圧に維持されていたため、制御棒が押しつぶされたためと推定された。一方で、上部格子からぶら下がっていた燃料集合体では、燃料棒が途中から、溶融ではなく機械的な破断により崩落した痕跡が観測された。破断面から上の燃料/被覆管ギャップ中には、溶融燃料や溶融制御材が数cm侵入していた。このことから、上部空洞の上の方では、事故進展中に破断面あたりが溶融物に浸されていた可能性が示唆された。Quick Look調査の概要については参考文献[4]にまとめられている。

参考：Quick Look計画の概要[4]

上部空洞周辺の燃料デブリ取り出しとその分析までの経緯

1982年7-8月：リードスクリュー取り外し、H8,E9,B8集合体位置からCCTVを釣り下げて、上部ヘッドの内側から炉心上部にかけて内部観察。上部空洞、ルースデブリベッド、炉心周辺の燃料集合体残留、などを確認。
1983年第１四半期：APSR挿入試験（8本）。最大で、約90cm挿入に成功。一部は、全く動かず。
1983年8月：上部空洞内の超音波サーベイ。トポグラフマップ作製。上部空洞の容積（本来炉心の約26%）と深さ（最深で約1.5m）、上部空洞底部や炉心周辺部のデブリや燃料の残留・堆積状態を確認。
1984年7月：圧力容器上部ヘッドの取り外し。上部ヘッド内構造物の解体・切断。
1985年5月：燃料集合体上部、上部格子周辺構造物の解体・取り出し、水洗浄。
1985年11月～1986年1月：初期の燃料デブリ取り出し。18個の燃料集合体サンプル。110個の上部端栓と制御棒or可燃性毒物棒のスパイダー、5個の炉心周辺に残留していた燃料集合体の上部、ルースデブリの一部、を回収。
1986年8月：INELで収納缶2個を開封、サンプル分析開始。

#デブリ回収作業では、残留していた燃料集合体を取り外して、いったん、上部空洞の底部に落下させてから、収納缶内に回収（49体の収納缶、うち21体をINELに移送）。倒壊した燃料集合体は上部空洞の底部でシャーリングツールで切断してから、収納缶に回収。

#D-141とD-153の収納缶に回収したデブリサンプル（形状を一部維持した燃料集合体）について、INELのホットラボで詳細分析。

外観観察

　図２に、燃料集合体の上部が上部格子にぶらさがって残留しており、それを機械的に取り外した部位、および、INELでサンプル分析に供した燃料集合体サンプルを回収した部位（C7,B8）を示す。

　回収したすべての集合体サンプルについて、冷却水中での収納缶への回収作業中に、CCTV撮影が行われた。同時に、回収したデブリが本来存在していた位置や向きが記録された。次に、INELのホットセルに移送、収納缶開封後に、35mmフィルム、ポラロイド、白黒写真、カラー写真で、すべての集合体サンプルの撮影が行われた。撮影は、燃料集合体の周囲四方向と上下方向から実施された。燃料集合体の溶融・破損状態（特に溶融・未溶融の痕跡の境界）から、事故時のピーク温度が推定された。さらに、詳細観察・分析する集合体２体（D-141-3、D-153-9）が選定された。この２体から、燃料棒と制御棒および案内管を取り外し外観観察が行われた。引き抜けないロッドについては、切断して回収された。さらに、それらのロッド状のサンプルから、ガンマ線/中性子計測や、微細組織/放射化学分析を行う部位が選定された。

　図３(a),(b)に、詳細分析された集合体サンプル（D-141-3、D-153-9）の外観写真をそれぞれ示す。D-141-3では、インコネル製の上部スペーサーグリッドから制御棒スパイダーの上部までが、ほぼ無傷で残留していた。さらに、燃料棒と制御棒は、スペーサーグリッドの下まで残留していた。これらの燃料棒や制御棒は、分析のために引き抜きあるいは切断して回収された。ステンレス製の制御棒被覆管は途中で溶融し、それより下の部分が失われていた。一方で、ジルカロイ製の燃料棒被覆管は、溶融でなく脆性破壊で切断された痕跡が観察された。これらの脱落は、事故進展時あるいは、ルースデブリ上にいったん落として収納缶に回収した作業の途中で発生したと推定された。制御棒のステンレス被覆管が残留（一部で溶融の痕跡）していたことから、このあたりでの事故時ピーク温度は1673K程度と推定された（表１参照）。スペーサーグリッドが溶融せずに残留していた部分では、ピーク温度が1533K以下であったと推定された（表１参照）。D-153-9では、上部スペーサーグリッドとタイプレートが一部で溶融破損し、一部では残留していた。図中の北西側領域では、エプロンの一部も溶融していた。一方で、南東側領域では、燃料棒や制御棒が、上部スペーサーグリッドの20-25cm下まで残留していた。これらの残留状態から、北西側領域でのピーク温度は>1673Kと推定された。南東側領域では>1533Kと推定された。同じ集合体内で軸方向と径方向に大きな温度勾配が発生していたと推定された。

　D-141-3集合体サンプルから、119本の燃料棒と、16本の制御棒+案内管サンプルが採集された。さらに、同じ収納缶内にあったD-141-11サンプルから、11本の燃料棒サンプルを採集された。これらは、いったん燃料棒ラックに仮置きされた（図４）。燃料棒ラックは、ロッドサンプルの重量測定にも使用された。重量測定により、被覆管内の残留物の重量が評価され、詳細化学分析・微細構造分析のサンプル選定の参考とされた。さらに、D-141-3から、15本の燃料棒と7本の制御棒+案内管サンプルが、D-141-11から、7本の燃料棒サンプルが分取され、ロッド全長のガンマ線と中性子計測が行われた。これらの結果に基づいて、微細組織分析と放射化学分析の部位が選定された。図５(a)に、燃料棒の切断面の拡大を示す。ペレットには溶融の痕跡はほぼ見られず、内部にクラックが入っているのが見える。その周囲の燃料被覆管は脆性破断したように崩落していることがわかる。このような崩落メカニズムで、上部ルースデブリベッドが形成されたと推定されている。この場合、崩落断面の温度は高々2000～2200K程度と推定された。図５(b)に、制御棒の崩落断面の拡大を示す。内部が中空で、中性子吸収剤（Ag-In-Cd）がおそらく溶落し消失していることがわかる。また、ステンレス製の制御棒被覆管とジルカロイ製の案内管の間で共晶溶融が発生していることがわかる。図５(c)には、別の制御棒の下部の様子を示す。Ag-In-Cdが溶融凝固して押し出され、先端が曲がっていることがわかる。これは、上部集合体サンプルが、デブリベッドの上に落下した際に形成された曲りと推定された。これらのことから、炉心上部での事故時の制御棒ピーク温度は1073-1673Kであり、軸方向に大きな温度勾配があったと推定された。

図２　上部格子から取り外した残留燃料集合体の部位 [3]

表１　構成材料の融点、共晶温度など（文献[9,10]などに基づき作成]
主な炉心物質	融点・相変態温度（K）
304 type-SS（上部金具、エプロン、グリル、など）融点	1673
718-Inconel（スペーサーグリッド）融点	1533
X-750 Inconel（スプリング）融点	1666
Ag-In-Cd（中性子吸収剤）融点	1073~1100
Zircaloyの、α→β遷移	1245
Zircaloy（燃料棒被覆管、制御棒案内管、計装案内管）融点	2030
UO₂（燃料ペレット）融点	3120
(U,Zr)O₂（燃料棒の溶融生成物）融点（U:Zrモル比1:1）	2810
Al₂O₃-B₄C（可燃性毒物）融点	2300
Ni-Zr, Fe-ZrのZrリッチ側共晶溶融（金属部材の界面反応生成物）	1200
Ni-Zr, Fe-ZrのNi,Feリッチ側の共晶溶融（同上）	1500~1600

図３　ホットセルで分析された２体の集合体サンプル [3]

図４　燃料棒仮置きラック [3]

図５　燃料棒と制御棒の破断・切断部の拡大 [3]　(a) 燃料棒、(b) 制御棒と案内管、(c) 制御棒破断面にAg-In-Cd材が残留

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微細組織分析、化学・放射化学分析

　D-141-3集合体サンプルから、燃料棒２本（3-30,3-42）と制御棒１本（3-1C）、および、制御棒と案内管の固着サンプル１本（3-14C/G）が分取され、破壊分析に供された。参考：燃料集合体サンプルからのサンプル採集位置に、燃料集合体サンプル内の部位を示す[3]。また、参考：サンプル分析手順に、破壊分析の手順を示す[3]。

制御棒サンプルの微細組織

　制御棒サンプルでは、Ag-In-Cd相とSS製の被覆管の間には、相互作用した痕跡は見られなかった。図６(a)(b)に、Ag-In-Cd部位の断面金相を示す[3]。図6(a)は燃料棒の上端から約26cm下、(b)は同じく約13cm下のスプリング近傍、にそれぞれ対応する。(a)(b)いずれもデンドライト構造が観測され、Ag-In-Cd相が溶融・凝固したことを示している。一方で、SS製の被覆管に溶融の痕跡が見られないことから、制御棒上部の事故時ピーク温度は、1073~1673K程度と推定された。また、わずか13cmしか離れていない箇所での微細組織がかなり異なっていることがわかる。比較的下の方では、結晶粒が相対的に大きく徐冷したことを示している。一方で、スプリング近傍では、デンドライト構造が微細で、急冷したと推定された。事故途中にAg-In-Cdが溶融した時点では、圧力容器は高圧で維持されていたことから、Ag-In-Cdの溶融によって制御棒被覆管が内側に押しつぶされ、溶融Ag-In-Cdの一部がスプリングの位置まで押し上げられ、そこで急冷したと推定された。逆に炉心の下の方に押し下げられた溶融Ag-In-Cdは、溶融状態のまま維持され、さらに温度が上昇して、被覆管が破損した時点で制御棒の外部に放出されたと推定された。

　Zry製の制御棒案内管については、3-14C/Gサンプル中で、水素化の痕跡が観測された（図６(c)）[3]。水素化の状態は、案内管内の径方向の角度や軸方向の位置によって大きく異なっていた。一方で、同じ高さレベルでの燃料被覆管では酸化が進み、水素化の痕跡は見られなかった。これらのことから、事故時の、制御棒周辺の水蒸気流量と水素濃度、および温度が局所的に大きく異なっていたと推定された。案内管の外側表面では、数μm厚さの酸化膜が形成されていた。一方で内側では、数μmのα-Zr(O)層のみが検出され、一様な酸化膜層の形成は見られなかった。バルクのZryについては、β転移は見られなかった。これらのことから、Zry製案内管のピーク温度は<1133Kと推定された。

燃料棒サンプルの微細組織

　燃料棒サンプルでは、燃料ペレットについて、結晶成長や酸化の様子は観測されなかった（図６(d)）[3]。事故進展のどこかの段階でクラックが形成されたと推定されている。Zry被覆管については、外周部に酸化皮膜が形成されていた。皮膜の厚さは、数cm～数10cmの位置の違いや径方向の向きで大きく異なり、最大で数100μmに到達していた（図６(e)）[3]。被覆管の内側にも数μm厚さの酸化皮膜が形成されていた。このことから、燃料被覆管が破損した後に、被覆管の内側で酸化が継続したと推定された。酸化が進んでいたM-5部位のZryでは、未酸化部分でβ変態が観測された（>1133K）。一方で、酸化が進んでいなかったM-7部位では、β変態は見られなかった（<1133K）。これらのことから、燃料棒についても、軸方向・径方向に大きな温度勾配と、水蒸気/水素比の変化があったことが示唆された。

図６(a)　制御棒+案内管サンプル（3-14C/G）のM-13部位（燃料棒上端から約26cm下）　 (a)断面金相、(b)Ag-In-Cd相の拡大金相（エッチング後）
図６(b)　制御棒+案内管サンプル（3-14C/G）のM-15部位（燃料棒上端から約13cm下、スプリング）　(a)断面金相、(b)Ag-In-Cd相の拡大金相（エッチング後）

図６(c)　制御棒案内管サンプル断面で観測された水素化の痕跡（3-1C、M-10部位）
図６(d)　燃料棒サンプル内の残留ペレット (a)断面金相　(b)拡大金相（研磨後、エッチング後）

図６(e)　燃料棒サンプルの被覆管の酸化　(a)3-42サンプルM-7部位、(b)3-42サンプルM-5部位南側、(c)3-42サンプルM-5部位北側

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化学・放射化学分析の結果

　棒状サンプルの全長γ分光の結果、および、化学・放射化学分析の詳細データは、参考：燃料集合体サンプルから採集した燃料棒/制御棒/案内管サンプルの化学・放射化学分析データにまとめた。分析データは、燃料棒成分（U,Zr,Sn）、制御材成分（Ag,In,Cd）、可燃性毒物棒由来成分（Al,B,Gd）、構造材成分（Fe,Cr,Mn,Mo,Co,Ni,Nb,Si）、およびFPに分けて整理された。また、FPについては、低揮発性（Ce-144）、中揮発性（Eu-154,Eu-155,Sr-90,Ru-106,Sb-125）、高揮発性（Cs-137,I-129）に分け[5]、かつ、ORIGEN-IIの計算結果[11]と比較して分析データの検討が行われた。燃料棒被覆管/制御棒被覆管/案内管サンプルの内外表面の浸出液の分析データから、以下のことが指摘されている。ただし、サンプル代表性の課題により不確かさの大きい評価結果となっている。表２(a)に、ICP分析に基づいて評価された炉心上部構造物への主要な構造材物質の付着量を示す。

ZrとSnを除く、燃料棒、制御棒、可燃性毒物棒などに由来した、炉心上部に残留していた一部形状を維持した燃料集合体表面への付着物量は合計で4.6kgと評価された。
Uの分析値は、他の元素に比べて測定データの幅が大きい（サンプルによって20倍以上の差）。しかし、Uの付着物量は高々1-2kgくらいと推定された。おそらくデブリ切断くずなどが付着した可能性が高い。
ZrとSnはZry材料中に多く含まれるため、今回の分析で付着物量を評価することはできなかった。分析されたSS被覆管への付着量だけから、炉心上部1/3の燃料集合体の表面積に外挿すると、Zrで12kg、Snで115kgが付着していたと見積もられた。しかし、おそらく過大な評価値であると記載されている。一方で、SS材料とSnの間に何らかの吸着メカニズムがある可能性が指摘された。
溶融凝固して制御棒内に残留していたAg-In-Cdの相対重量比は、装荷時の組成を維持しており、Cdの濃度低下は見られなかった。
一方で、Ag-In-Cdは約６年間冷却水中にさらされていた燃料被覆管や制御棒被覆管の外表面に比較的均質に分布していた。炉心上部1/3の全表面積に外挿して推定した付着物の総量は約1.1kgであった。
Inの表面付着量は、AgやCdより顕著に大きかった。
可燃性毒物棒由来のAlは、被覆管表面に4-12μg/cm²のオーダーで付着していた（#分析に供された燃料集合体には、本来、可燃性毒物棒のスパイダーは装荷されておらず、周辺の燃料集合体由来と推定される）。おそらく、本来装荷されていたA_l2O₃が事故中にZrによって還元され、形成されたAl金属が付着したと推定された。
可燃性毒物のマイナー成分であるGdは（炉心全体としての初期装荷量：13kg）、SS被覆管表面に相対的に多く検出されたが、その原因は不明である（#分析に供された燃料集合体には、本来、Gd含有ペレットは装荷されておらず、周辺の燃料集合体由来と推定される）。
構造材物質の主成分（Fe,Ni,Cr）は、今回の分析で付着物量を評価することはできなかった。一方、構造材物質の副成分（Fe,Ni,Cr以外）付着量は<1.2kgと見積もられた。特定の元素に濃化などの現象は見られなかった。

　さらに、２個の燃料棒サンプル（3-30,3-42）から採集した燃料ペレットと、各種被覆管/案内管の内外表面への付着物の放射化学分析により、FP成分について以下の傾向が確認された。

ペレット中のFP保持量は、ORIGEN-IIでの解析値より顕著に低かった（40-70%）。これらのペレットは燃料棒の最上部（頂部から10cm以内)から回収されており、この領域では、中性子束の解析値とORIGEN-IIの解析値の双方に評価誤差が大きいと考えられるため、追加検討が必要とされた。
表２(b)に、γ分光分析値から外挿して評価した上部炉心構造物表面のFP付着インベントリの値を示す。生成されたFPの<0.1%が上部炉心の構造材表面に付着していたという評価結果となっている。
付着しているFP成分のうち、Ce-144,Ru-106,Eu-154,Eu-155は、測定値の幅が大きく、また、Uに同伴していた。これらのことから、燃料ペレットの破砕粉末に含まれて付着したと推定された。
Sr-90は、燃料棒/制御棒/案内管の金属表面に広く付着していたが、Uとの同伴の傾向は見られなかった。冷却水を介した付着の可能性が指摘された。
Sb-125は、燃料成分と関係なく表面付着していた。しかし、Zry中のSnの放射化により生成されるため、FP由来かどうかは特定できなかった。
Cs-137は、すべての表面に付着していた。分析値の幅が大きく、事故時の蒸発凝縮プロセスでの付着が示唆された。
I-129は、すべての表面に付着していた。分析値の幅が小さかった（6倍以内）。

表２(b)　炉心上部構造物へのFP付着量の推定 [3]
核種	揮発性	線量インベントリ（μCi）
Sr-90	中	0.63
Eu-154	中	0.66
Eu-155	中	0.27
Ru-106	中	18.0
Sb-125	中	0.50
Cs-137	高	27.0
Cs-134	高	3.7 x 10^-5
I-129	高	4.2

#炉心上部の構造物表面積を8.98 x 10⁶ cm²と仮定した場合の評価値（事故前の炉心構造物の上部1/3の表面積に相当）.

燃料集合体上部サンプルの分析結果まとめ

南西側の炉心領域の上部格子から回収した、上部の形状を維持した燃料集合体サンプルを観察したところ、上部スペーサーグリッドのレベルでは、集合体部材の形状が一部維持され、また形状を維持した燃料棒が残留していた。それ以外の炉心領域から採集した燃料集合体サンプルでは、タイプレートの上のみが残留していた。これらのことから、炉心の南西側でやや炉心損傷が少なかったと推定された。これは上部空洞の内部調査での観測結果と一致した。一方で、炉心全体としては、上部格子に付着していた燃料集合体サンプルの軸方向の損傷程度はおおむね類似していた。
分析した燃料集合体サンプル内で、各種構造材の溶融状態や界面状態の違いから、事故時に大きな温度勾配が発生していたと推定された。このような温度勾配と局所的な水蒸気流量の変化により、Zryの酸化、水素化、相転移の局所的な違いが引き起こされていたと推定された。
炉心南西側から回収された燃料集合体サンプルの分析から、上部スペーサーグリッドの高さ位置での事故時ピーク温度は1500~1600Kと推定された。一方で、炉心のそれ以外の領域では、タイプレートの高さ位置でのピーク温度が1650~1750Kと推定された。しかし、燃料集合体ごとに異なった大きな温度勾配が存在しており、燃料集合体ごとのふるまいについて、さらに精査が必要とされた。
制御棒内でいったん溶融したAg-In-Cdは、外圧で制御棒が若干押しつぶされることにより、一部は制御棒内の上部プレナムのスプリングにまで押し上げられていた。一部は押し下げられ、制御棒被覆管が破損した段階でデブリ中に放出された。また、制御棒内に残留していたAg-In-Cd凝固層のデンドライト構造から、わずかに軸方向に距離が離れただけで（10~20cm）、その冷却過程が異なっていたと推定された（#スプリング位置では急冷、残留制御棒内では徐冷）。
Zryの水素化の痕跡は、制御棒/案内管サンプル１個だけから検出された。燃料被覆管サンプルには水素化の痕跡が見られなかった。このことは、制御棒の事故時ピーク温度が相対的に低かったという推定と整合している。
Zryの表面酸化はすべての燃料棒と案内管で検出された。酸化の程度は、軸方向、径方向、また燃料棒の内と外で、場所によって大きく異なっていた。Zry酸化は、この集合体サンプルの燃料棒の最上部でも検出された。
上部炉心物質（燃料集合体など）の表面に付着した燃料棒、制御棒、構造材由来の成分の物量は<2.0kgと推定された（Zr,Sn,Fe,Ni,Cr以外）。この評価は不確かさが大きいが、分析値を、本来炉心の上部1/3の燃料集合体の表面積に外挿して評価したため、おそらく過大評価されており、実際には<0.4kgと推定された。
付着物中に、多くのSnを検出した（Zry中の副成分由来）が、その付着形態は同定できなかった。（#Snの付着量評価値は、付着量の見積もりに加えていない。Zry表面の分析ではコンタミするため）
Ag-In-Cdは、被覆管/案内管サンプルの表面にほぼ均質に付着していた。しかし、付着総量は高々1kgと評価された。Ag-In-Cdによるエアロゾル付着に関する知見は得られなかった。CdはAg-Inに比べて検出量が小さく、蒸発して炉心外に移行した可能性が示唆された。
構造材由来物質の付着量は<2.0kgと推定された（Fe,Ni,Cr以外）。副成分に関する付着物の組成はSS中の組成と類似しており、何らかの副成分の濃化などは見られなかった。
ペレット中のFP残留の分析値は、ORIGEN-II計算からの推定値より低い値となった（40-70%）。今回の分析した燃料ペレットサンプルは、すべて燃料棒の最上部から回収されており、おそらく、ORIGEN-IIの計算結果と一致していない。
ペレット中のFP残留の分析値を、Ce-144で規格化して評価したところ、Sb-125,Cs-134,Eu-154,Eu-155はいずれも予想より低い値であった。ORIGEN-IIの再評価と照らし合わせて今後検討が必要とされた。特に核分裂で直接形成されず、二次的な放射性壊変で形成されるFPについて解析誤差が大きい可能性が指摘された。
FP由来の成分の構造材表面の付着は、生成量の<0.1%と推定された。
燃料棒/制御棒サンプルの内側と外側でFP分析値を比較したところ、一般的に外側での分析値が大きい傾向が見られた。これは、揮発性FPで顕著であった。
Ce-144,Ru-106,Eu-154,Eu-155の分析データからは、これらの付着傾向に差は見られず、Uとの同伴性が見られた。燃料ペレット由来の粉末が付着していたと推定された。
Sr-90の分析データからは、燃料棒/制御棒サンプルの表面にSr-90が広く均質に付着していた。このことから、Sr-90は冷却水中のなんらかのメカニズムにより、表面付着したと推定された。
Cs-137の分析データからは、Sr-90と異なるメカニズムで構造物表面に付着していたことが推定された。また、測定値の幅が大きく、吸着メカニズムが複数あることが推定された。
I-129の分析データからは、複数の吸着メカニズムがあることが推定された。

上部ルースデブリ

　上部ルースデブリサンプルの分析については、参考文献[1]に分析結果の概略が、参考文献[5]に詳細が報告されている。分析データのうち、微細構造やFP分析の詳細データについては、TMI-2での上部ルースデブリの詳細分析データ、に別途まとめた。

（概要）

　上部ルースデブリは２回に分けて、炉心中央（H8集合体のあった部分）と中間領域（E9集合体のあった部分）から、計11か所からサンプリングされた。採集したサンプル重量は、炉心全体重量に対し、わずか0.001%に相当した（サンプルごとに約17gから170gを採集）。図８に、採集部位の詳細を示す[4]。図９に、サンプリング部位と、サンプル外観との関係を示す[1]。それぞれのサンプルは、まず、ふるいにかけられ、粒子のサイズにより分類された。形状分布はほぼ一様で、>90%の粒子は1~5mmのサイズであった。粒子中に広く(U,Zr)O₂の溶融凝固相が存在する粒子が検出され、一部にUO₂の溶融凝固相も検出された。これらのことから、上部ルースデブリの事故時ピーク温度は、>2810K（局所的に>3120K）に淘汰tるしていたと推定された。一方で、溶融凝固の痕跡がほとんど見られない粒子が多く存在しており、これらのピーク温度は<2000Kと推定された（あるいはそれ以上の温度を経験していたとしても、極めて短時間）。上部ルースデブリの主要成分は、U-Zr-OとAg-In-Cd、および、破砕・酸化されたジルカロイ被覆管と燃料集合体構成材料（SS,Inconel）からなっていた。これらのうち、金属成分(Zr,Fe,Ni,Cr,Ag,In,Cdなど)のUに対する平均的な組成は、いずれも事故前の炉心平均に比べて小さかった（溶融凝固した金属粒子はほとんど観測されなかった）。このことから、燃料被覆管や制御棒等の金属成分は、燃料より先に溶融して、炉心のさらに下方に先行的に移行したと推定された。したがって、上部ルースデブリの主成分は、酸化した燃料棒が溶融・崩落・凝固時に破砕されて形成された粒子と推定された。

（詳細）

　かさ密度測定の結果から、上部ルースデブリの堆積深さにより、大きく２つのグループに分類された。図８のサンプル-1,3,6（堆積物の上層から中間層）では、かさ密度は3.5-3.8g/cm³であり、サンプル-9,10,11（堆積物の下層）では、5.0-5.5g/cm³であった。粒度分布測定では、サンプル-1,3,6では、1680-4000ミクロンまで分布が広がっていたのに対し、サンプル-9,10,11では、1680-4000ミクロンサイズと297-700ミクロンサイズの２か所に粒子サイズのピークが存在した。このことから、サンプル-9,10,11では、粒度の異なる粒子が混在することで、かさ密度が高くなったと推定された。試料全体としては、1mmを超えるような大きな粒子が多く（約90%）存在していた。堆積物の表面近くでは大きな粒子のみが存在しており、下の方にいくと（表面からおよそ36-56cm以下）、小サイズの粒子が混在していた。サンプル-6でのみ磁性がある金属の溶融凝固粒子が検出された。さらに、採集したデブリ粒子サンプルの一部を使って自然発火性の確認試験が行われた。

　上部ルースデブリ中のデブリ粒子の構成成分は、本来炉心を構成するUO₂ペレット、ジルカロイ、インコネル等の物質とは異なっていることが明らかになり、さらにデブリ全体量に対するデブリサンプル量の少なさから、分析結果の代表性に関する議論があった。上部ルースデブリの平均的な特徴を示すデブリ粒子というものは存在せず、いくつかのタイプの粒子や領域が凝集・混合していた。そこで、溶融凝固や物質間の相互作用の痕跡を明らかに残しているデブリ粒子を合計で29個選定し、その微細構造が詳しく分析された。分析データに基づいて、事故時にそのデブリ粒子が経験した化学環境（ピーク温度、酸化度、相互作用）が推定された。これらにより、上部ルースデブリの主要成分は５グループに類型化され、ルースデブリ全体として、どのような特性を有するのかが検討され、デブリ取り出し方法の検討に反映された。[1]　（#ここで、29個というのは、たまたまそうなった数字であり、微細組織観察の点数は29個で必要十分であったということではない。）

　29個のデブリ粒子の微細組織分析では、金相観察、走査型電顕観察、EDX分析、オージェ電子分光分析、などが行われた。金相観察では、サンプル断面のエッチングの程度を変えて組織観察が行われた。粒子中で、UO₂が残留している領域はオーバーエッチングで消失されやすく、(U,Zr)O₂が存在する領域は残留しやすい傾向が観測された。粒子断面のエッチングの状態から両相の概略分布が明らかになり、そこから燃料溶融初期に形成されるU-Zr-Oメルトにより、燃料ペレットが次第に溶融するメカニズムがあることが推定された。また、破砕されたUO₂ペレットでは、ほとんど結晶成長していないものが多くみられ、そこから事故時のピーク温度は<2000~2200Kと推定された。通常運転時のペレットの内の結晶サイズは約10ミクロンであるが、ルースデブリ粒子中では、最大で29ミクロンまで成長した結晶粒が検出された。結晶成長と経験した温度の関係については、評価式が提案されている[8]。一方で、一部のデブリ粒子中では、(U,Zr)O₂相やUO₂が溶融した痕跡が観測され、それぞれピーク温度>2810K、>3120Kと推定された。しかし、サンプル全体としては、このような高温での溶融の痕跡は一部にとどまっており、ルースデブリの平均的なピーク温度は<2000～2200Kと推定された。あるいは、高温に曝されたとしても、その暴露時間は極めて短時間と推定された。また、U-Zr-Oメルトが形成されていた部分では、燃料棒に由来しない成分（Al,Cr,Fe,Ni）の酸化物がわずかに検出された。このような成分を含む酸化物相が、結晶粒界やボイドの内表面に多く見られた。いくつかの粒子では、このような燃料に由来しない成分が多く含まれ、第２相を形成していた。これらのことから、制御棒案内管やスペーサーグリッド、あるいは一部に装荷されていた可燃性毒物棒(Al₂O₃-B₄C)や制御棒被覆管などの溶融が燃料棒溶融進展のトリガーになっている可能性が推定された。中性子吸収材のAg-In-Cdは、上部ルースデブリ中ではほとんど検出されなかった（若干のAg-Ni-Sn合金粒子が検出された）。事故進展過程において、Ag-In-Cd中のIn-Cdは、蒸発あるいは初期の溶落により、上部ルースデブリの外に移行したと推定された。

　デブリ粒子の微細構造の分析により、類型化された５タイプの成分を以下に示す。

　Type-I：　破損した燃料ペレット

　Type-II：　破損した燃料被覆管

　Type-III：　多孔質の溶融凝固物(U,Zr)O₂

　Type-IV：　金属成分(SS,インコネルなど)が溶融凝固した粒子

　Type-V：　燃料棒成分の酸化物と構造材成分(SS,インコネル等の酸化物、可燃性毒物棒成分Al₂O₃)の酸化物の溶融混合物

　さらに、デブリ粒子の一部は酸溶解され、ICPによる化学分析が行われた。化学分析では、物質の由来に着目し、以下の５グループに分類して、分析結果が評価された。

燃料ペレット+ジルカロイ被覆管
中性子吸収剤Ag-In-Cd
可燃性毒物棒（B,Gd,Al含有）
構造材（SS、インコネル）
Te含有物質

　化学分析では、すべてのサンプルから、UとZrが検出され、事故進展中に、燃料棒成分が溶融混合したことが確認された。また、本来炉心でのU:Zr組成に比べ、ルースデブリ中ではZrの割合が50%以下に減少している分析結果が得られた。このことから、燃料溶融初期にZry被覆管が選択的に溶融し、炉心のさらに下方に移行したと推定された。中性子吸収材については、Agの割合が初期組成に比べて90%以上減少していた。In,Cdはほとんど検出されなかった。可燃性毒物については、AlとGdは、ほぼすべてのサンプル中に存在していた。特に、Gdは初期炉心中にわずか13kgしか装荷されていなかったが、上部ルースデブリサンプル中に広く分布していた。Alはデブリベッドの表面近くに多く存在していた。揮発性FPもデブリベッドの表面近くで比較的多く検出された。これらのことから、デブリベッドの上部は、揮発性物質のトラップとなっていた可能性が示唆された。また、Gdの広い範囲での分布については、事故進展中の溶融の広がり、あるいは、事故終息後の冷却水中での二次的な再分布の可能性が示唆された。構造材は、デブリベッド全体で均質に検出され、Fe.Ni.Cr相互の組成は、炉心本来組成に近かった。しかし、Uに対する相対的な濃度は低下していた。Teは、Alと同様にデブリベッドの表面近くに濃化していた。

　さらに、酸溶融したサンプルを用いて放射線分析が行われた。U-235/U-238比、高揮発性FP（I-129,Cs-137）、中揮発性FP（Ru-106,Sb-125）、低揮発性FP（Sr-90,Ce-144）の分布、などが評価された。Ceの検出濃度が高いことから、Ce分布が非均質であった可能性が示唆された。また、NiによるSb-125やRu-106のスカベンジ効果があることが推定された。I-129はサンプル表面に濃化していた。

　以下に分析結果をまとめて示す。

内部調査での観測結果：　上部空洞の下に、主に粒子状物質からなるデブリベッド形成（上部ルースデブリ）。堆積厚さ、0.6-1.0m。

サンプリング方法：　ドリル型とグリップ型のサンプリングツールで、デブリベッド２か所（炉心中央、炉心中間）に穴を開け、深さ方向に異なる位置から、11個のサンプル（重量は約17g～約170g）を採集。

分析方法：　物理分析（外観写真、ガンマ線、中性子計測、かさ密度、粒度分布）、採集したサンプル全量

　　　　　　微細組織分析（金相観察、SEM/EDX分析、オージェ分光分析）、29個の粒子を選定

　　　　　　破壊分析（化学分析（ICP）、放射化学分析）、採集領域ごとにサンプルの一部を酸溶融

　　　　　　磁性測定、自然発火性確認試験

主な分析結果（分析結果のうち微細組織分析の詳細については、TMI-2での上部ルースデブリの詳細分析データ、に別途まとめた）：

〇外観、形状、粒子の分布について

ほとんどは1～5mmサイズの粒子（約80～90%）、最大で20mmサイズ
ルースデブリ表層近くでは、比較的大きな粒子のみ存在し、かさ密度が小さい
ルースデブリ下部では、大きな粒子と小さな粒子が混在し、かさ密度が大きい
様々なタイプの粒子状デブリがよく混合　=>デブリ粒子が振動で混合する事故過程があったと推定

〇主要な炉心物質の特性について

デブリ粒子の構成成分を５グループに類型化（上述のType-I～V）
デブリ粒子の多くで、一部に(U,Zr)O₂やUO₂溶融の痕跡　=>事故時のピーク温度>2810K、>3120Kと推定
一方で、デブリ粒子の多くで、粒子の大部分は高温に曝された形跡なし（結晶粒成長や空孔凝集が見られない。U-Zr-OメルトによるUO₂溶融の痕跡がほぼみられない）　=>粒子の大部分は、ピーク温度<2000K、あるいは長時間>2000Kを超えていない
デブリ粒子中のU,Zr酸化物相の一部では、70%以上の酸化度を観測　=>デブリ冷却時に、高圧水蒸気中（水素濃度低い）で酸化度が上昇した可能性[6,7]
他方、(U,Zr)O_2-x（hypostoichometry）を維持した領域も観測　=>高温で形成されていたU-Zr-Oメルトが急冷凝固し、亜酸化状態が維持された可能性
多くのU-Zr-O溶融凝固相中で、Al,Cr,Fe,Niを検出。これらは粒界に濃化、あるいは空孔周辺に析出する傾向　=>構造材酸化物（グリッド、スペーサー、その他のSS成分由来）や可燃性毒物棒（Al₂O₃含有）が溶融デブリと相互作用した可能性
Ag-In-Cdは、SS系成分のように酸化して燃料デブリに混入せず、わずかにAgを主成分とする金属粒子を検出。また、ルースデブリベッド中の存在自体が少ない。　=>In-Cdの大半とAgの一部は蒸発し、デブリベッド中にほとんど残留していない。残留したAgはNi-Sn金属と合金化
バルーニングした燃料棒内のギャップ中で、U-Zr-Oメルトが流れ落ちて堆積した痕跡。被覆管外部でZrリッチメルトがキャンドリングした痕跡
さらに、デブリ粒子内で、複数の(U,Zr)O₂メルト相あるいは固相が接触し、相互作用した痕跡　=>昇温中に燃料棒軸方向に大きな温度勾配が形成されたと推定、また、U-Zr-Oメルトや(U,Zr)O₂メルトの溶融凝固が複数回発生した可能性（温度のランプ上昇）
Zrが、本来炉心でのU:Zr比に比べ50%以上減少　=>Zrは、デブリベッドよりさらに炉心の下方に、Uに比べて選択的に移行と推定
Agは、本来炉心でのU:Ag比に比べて約90%減少　=>Agは、蒸発だけでなく、溶融によってデブリベッドよりさらに炉心の下方に移行した可能性
GdとAlについても、本来炉心でのUに対する比より減少　=>Zr,Ag,Al,Gdなどが炉心下部に選択的に移行している可能性
主要な炉心物質は、粒子によって濃度の違いがあるが、よく混合して分布。特に、本来の装荷量が少ない可燃性毒物のGdが、どの粒子にも広く分布して存在　=>炉心物質の混合が急速に進んだ過程として、燃料崩落途中、あるいは、堆積後の冷却水中での移行、が考えられる
揮発性のAg-In-Cdは、デブリ堆積物表層付近で検出量が大きく、また、小さなデブリ粒子への吸着量が多い。可燃性毒物棒成分のAlと、揮発性FPのTeについても、デブリ堆積物の表層付近で検出量が大きい　=>デブリベッド上部がトラップとして機能していた可能性
構造材由来の成分（Fe,Ni,Crなど）は、本来炉心でのU:Zrに比べ、約30～50%がデブリベッド中に存在　=>炉心内に装荷されていた構造材（グリッド、スペーサー、制御棒など）は、酸化され、燃料デブリとよく混合。一方で、端栓など炉心外の構造物は、燃料デブリとほとんど混合していない
Uの同位体比は、H8,E9サンプルで有意な差がない　=> 崩落時に炉心物質がよく混合

〇 FPの分布について

Te（および可燃性毒物棒由来のAl）、I-129は、デブリベッド表面近くで多く検出　=>デブリベッド上部の微小デブリ粒子が、揮発性物質をトラップするメカニズムが存在する可能性
Cs-137とI-129の70-80%はデブリベッドから除去
Ru-106,Sb-125,Cs-137,Ce-144は、E9サンプル（炉心中間）中では、H8（炉心中央）サンプルに比べて高濃度で検出された。特に、Cs-137は18-85%高かった　=>炉心中央はより高温に到達していた可能性
Ru-106は、一部が燃料中に残留し、一部が構造材（特にNi系材料）に同伴
Sb-125はほぼ燃料から放出され、構造材（特にNi系材料）に同伴　=>Ni系材料が、これらを吸着するメカニズムがあると推定
Sr-90はほぼ全量燃料中に残留、微量が冷却水中に移行
揮発性物質の燃料からの放出の大きさは、およそ蒸気圧の順番に従っていた。しかし、Ru-106は予想より高く、Sr-90は低かった　=>Ru,Srの高次酸化物形成によると推定
Ce酸化物が濃化している粒子を検出、一部ではUがほとんど共存していなかった　=>Ce酸化物の蒸発移行のメカニズムが存在する可能性
Ru-106とSb-125は、溶融Zrや溶融SSに同伴し、選択的に炉心下方に移行した可能性

TMI-2上部ルースデブリの分析結果に基づく、1Fデブリ分析の着眼点：　

1Fでは、TMI-2に比べて、構造材（SS）やZrの物量が多い。また、炉心下部のSS構造物が溶融しデブリに混合している可能性がある。1F事故過程で、構造材がどの程度酸化し、どの程度デブリに溶融混合したのかにより、デブリの特性が大きく変化する可能性が示唆される。（参考15：MASCA模擬試験、参考11：下部プレナム堆積後のデブリ再溶融）
TMI-2では、燃料デブリは高圧水蒸気にさらされており、デブリの酸化度が最高でUO_2.5（UのV価形成）まで上昇していた。燃料昇温過程では、大量の水素が共存するため、UO₂を大きく超える酸化度に到達することはない[6,7]。一方で、1Fでは、2,3号機では、圧力容器兄でのデブリ溶融崩落過程は、低圧水蒸気雰囲気で発生したと推定されている（1号機は高圧水蒸気）。1Fデブリの特性評価において、酸化度の分析は非常に重要な項目と考えられる。（参考1０：デブリ溶融プールの形成・拡大と酸化度上昇、参考８：デブリ崩落時の炉心エネルギーとデブリ酸化度の上昇、参考９：BWRドレナージ型シナリオ）
1F事故過程においても、事故進展中に軸方向にマクロな炉心物質やFPの濃度変化が起きていた可能性がある。
1Fの圧力容器内に、粒子状のデブリや、構造材が残留している場合、これらにTMI-2と同様のメカニズムで、揮発性物質がトラップされている可能性がある。

図８　上部ルースデブリベッドのサンプリング位置[3]

.

図９　上部ルースデブリからのサンプリング位置とサンプル外観 [1]

.

炉心中央の溶融・凝固領域

　溶融・凝固層の分析については、参考文献[1,2]に分析結果の概略が、参考文献[6,7]に詳細が報告されている。上部ルースデブリの探針調査により、ルースデブリの下に硬い層が存在することが明らかになった。さらに、ボーリング調査で、硬い層は、クラスト層で囲まれた溶融・凝固層であることが確認された（参考：TMI-2でのコアボーリング調査）。ボーリング調査で採集されたサンプルの分析データのうち、微細構造やFP分析の詳細データについては、XXXXXに別途まとめた。

溶融・凝固層（溶融プール）

（概要）

　溶融・凝固層は、本来炉心の中央部あたりにおよそ3m径、炉心中央で約1.5m厚、炉心中間から周辺で約0.25m厚の範囲に広がっていた。重量は約32.7tと推定された。構造材、制御棒材、燃料棒に由来する炉心物質の混合物からなり、その溶融状態から、事故進展中のピーク温度は>2810K（(U,Zr)O₂融点）、可能性としては>3120K（UO₂融点）と推定された。主成分は、酸化物デブリと金属デブリの混合物で、一部にほぼ酸化物のみ、ほぼ金属のみの領域が存在していた。酸化物相領域は、主成分は(U,Zr)O₂であり、副成分としてFe-Cr-Al系の酸化物が存在していた。金属相領域は、Fe-Cr-Ni系の合金相と、一部にAg-In-Sn系の析出相が観測された。また、Cr₂O₃の析出物も見られた。酸化物デブリと金属デブリの混合領域では、酸化物相は(U,Zr)O₂とFe-Cr-Al系の酸化物であり、金属相はFe-Ni系とAg-In系の合金であった。金属相の体積割合は約15%であった。全体的に、上部ルースデブリに比べて、金属成分リッチであったことから、事故進展過程で、炉p新上部で燃料成分より先に溶融した制御棒や燃料集合体部材が、燃料被覆管と共に、燃料成分より先に崩落し、いったん堆積したと推定された。図10に、溶融・凝固層中のデブリ粒子サンプルの断面金相写真を示す。

図１(a)　溶融・凝固デブリ酸化物相
図１(c)　溶融・凝固デブリ　金属/酸化物混合相

図１(b)　溶融・凝固デブリ　金属相

（詳細）

ここから、、、、

サンプリング方法：　。

分析方法：　物理分析（外観写真、ガンマ線、中性子計測、かさ密度、粒度分布）、採集したサンプル全量

　　　　　　微細組織分析（金相観察、SEM/EDX分析、オージェ分光分析）、29個の粒子を選定

　　　　　　破壊分析（化学分析（ICP）、放射化学分析）、採集領域ごとにサンプルの一部を酸溶融

　　　　　　磁性測定、自然発火性確認試験

主な分析結果：

〇外観、形状、粒子の分布について

ほとんどは

〇主要な炉心物質の特性について

デブリ粒子の構成成分

〇 FPの分布について

Te

TMI-2溶融凝固デブリの分析結果に基づく、1Fデブリ分析の着眼点：　

1Fでは、TMI-2に比べて、。。。

　図１に、典型的なサンプルの断面BSE像（#重元素が明るく見える）。(a)ほぼ酸化物のサンプル、(b)ほぼ金属のサンプル、(c)酸化物/金属混合物

　主な成分：　酸化物と金属の混合物、主に酸化物相、主に金属相

　存在割合：　金属相領域の体積割合は15%

　主な物質：　金属相：制御棒被覆(SS)、スペーサーグリッド(インコネル)、制御材(Ag-In-Cd)が由来の物質

　　　　　　　酸化物：(U,Zr)O₂

　ピーク温度：　2810K（溶融・凝固した(U,Zr)O₂を検出）、3120Kに到達した可能性（上部ルースデブリで見られたUO₂溶融・凝固物からの推定）.

上部クラスト

（概要）

　溶融・凝固層と同様に、酸化物相と金属相からなり、金属相の体積割合が約25%と大きくなっている。酸化物相については、構成成分は(U,Zr)O₂とFe-Cr-Al系の酸化物であり、溶融・凝固層と類似していた。一方、金属相は、Fe-Ni系、Ag-In-U系、Ni-Sn系などの合金相からなっており、溶融・凝固層中の金属相と組成が異なっていた。金属ウランをある程度含有していることが特徴である。一方で、Cdはほとんど存在していない。これらの特徴から、事故時のピーク温度は>2810Kと推定された。図11に上部クラストから回収されたデブリ粒子の断面金相写真を示す。

図４　上部クラスト

. （詳細）

　図４に、典型的なサンプルの断面SEM像（#重元素が暗く見える）

　主な成分：　酸化物と金属の混合物

　存在割合：　金属相領域の体積割合は25%

　主な物質：　金属相：制御棒被覆(SS)、スペーサーグリッド(インコネル)、制御材(Ag-In-Cd)が由来の物質。Fe-Ni合金、Ag-In-U合金、Ni-Sn合金等、Cdは未検出

　　　　　　　酸化物：(U,Zr)O₂

　ピーク温度：　2800K（酸化物相の主成分が溶融・凝固した(U,Zr)O₂）.

周辺クラスト

（概要）

　酸化物相の平均的な組成や相状態、金属相の体積割合については、上部クラストに類似していた。一方で、一部に未溶融の燃料ペレットが残留し、金属相の組成がZrリッチであった。金属相の組成は、むしろ下部クラストに類似しており、Fe-Zr-Ni-Cr系、Ag-In系、Zr-Ni-In系などの合金相からなっていた。これらの金属成分の存在比は、U,Zr,Cdを除くと事故前の炉心平均に近かった。これらのことから、周辺クラストでは、事故進展初期に、炉心の中間部でZryや構造材、制御棒などが相互に共晶溶融しつつ、一部で燃料ペレットを巻き込みながら崩落したと推定された。移行過程でCdは蒸発したと推定された。事故時のピーク温度は、>2810Kと推定された。

（詳細）

　上部クラストとおよそ同じ

下部クラスト

（概要）

　下部クラストでは、燃料ペレットのスタック構造が残留し、その隙間に金属メルトの凝固物が堆積している様子が見られた。金属メルトの溶融・凝固物中では、周辺クラスト中の金属相に比べてZr濃度が高いことが特徴であり、Zr-Fe-Ni-Cr系、Ag-In系、Zr-Ni-In系などの合金相からなっていた。さらに、金属メルトの溶融・凝固物中に、100～200ミクロンサイズの微小なUO₂析出物が観測された。金属メルトを構成していた主成分の融点（Zr-Fe,Zr-Ni共晶温度）からは、事故時のピーク温度は>1400Kと推定された。一方で、微小UO₂析出物の形状が丸かったことから、炉心上部で金属メルトがUO₂を一部溶融して崩落し、崩落過程での温度低下により、UO2が析出したと推定された。このことから、金属メルトの凝固物のピーク温度は約2200Kと推定された。図12に、典型的な下部クラスト層の断面金相写真を示す。

図５　下部クラスト

. （詳細）

　図５に、典型的なサンプルの断面SEM像（#重元素が暗く見える）。

　主な成分：　残留ペレットが縦方向に本来形状を維持してスタックし、その周囲を溶融・凝固物が覆っている。

　存在割合：　参考文献[1]で言及なし

　主な物質：　金属相：制御棒材や燃料集合体部材と、Zr被覆管や制御棒案内管との、共晶溶融・凝固物、内部に100-200ミクロンの丸いUO₂析出物

　　　　　　　酸化物：ペレットの残留物

　組成：　金属相の平均組成は、U,Zr,Cdを除くと炉心平均組成に近い（SS, インコネル, 中性子吸収剤）。Zr-Fe-Ni-Cr合金、Ag-In合金、Zr-Ni-In合金等、周辺クラストよりさらにZrの割合が高い。

　ピーク温度：　金属相中にUO₂析出物が見られたことから、2200Kに到達し、U-Zr-Oメルトを形成していたと推定

　特記事項：　事故初期フェーズで、制御棒材や燃料集合体部材が溶落し、Zr被覆管や制御棒案内管と接触・溶融（Fe/Zr,Fe/Ni共晶：1400K）、これがペレットの隙間やクラックに侵入して形成と推定.

切り株燃料集合体

（概要）

　切り株燃料集合体サンプルの分析については、参考文献[1,2]に分析結果の概略が、参考文献[7]に詳細が報告されている。ボーリング調査で、下部クラスト層の下に、ほとんど無傷の燃料集合体が存在していることが確認された（参考：TMI-2でのコアボーリング調査）。残留長は、炉心中央で約0.2m、炉心周辺で約1.5mであり、重量は約44.5トンと推定された。切り株燃料集合体と周辺に残留した燃料集合体、さらに下部クラスト層で、炉心中央に崩落（一部溶融）した燃料デブリを保持する構造となっていた。事故時のピーク温度は<1100Kと推定され、溶融の痕跡はほとんど見られなかった。一方で、計装案内管の一部に、Zrリッチ金属のメルトが侵入し、その一部は下部プレナムに到達していた。

下部プレナムデブリ

（概要）

　下部プレナムデブリサンプルの分析については、参考文献[1,2]に分析結果の概略が、参考文献[8]に詳細が報告されている。下部プレナムに約4m径で非対称・非均質に広がって堆積しており、堆積厚さは約0.75～1mであった。重量は約19.2トンと推定された。デブリ粒子のサイズは、最大で0.2m（岩石状）、小さいものでは0.1mm以下（粒子・粉末状）まで、広く分布していた。また、表層の下部プレナムルースデブリと下層の下部プレナムハードデブリに、およそ分類された。多孔質層からなっており、主成分として、溶融・凝固した(U,Zr)O₂がほぼ均質に分布していた。一部に副成分としてFe-Al系の酸化物相が観測された。酸化物相の組成は、上部ルースデブリ、溶融・凝固物、クラスト中の酸化物相、下部プレナムデブリでほとんど一定で、事故前の炉心平均より若干ウランリッチであった。事故時のピーク温度は>2810K（一部では>3120K）と推定された。上部ルースデブリや炉心中央の溶融・凝固層に比べ、I,Sb,Ruの含有が少ないことが観測された。図13に、下部プレナムルースデブリの断面金相写真を示す。

図６　下部プレナムデブリ（金相）

. （詳細）

　図６に、典型的なサンプルの断面金相。

　形状・サイズ：　大きな岩石状（0.2mサイズ）～粒子状（<0.1mm）

　主な成分：　溶融・凝固した多孔質物質。

　主な物質：　(U,Zr)O₂ほぼ均質

　組成：　酸化物相中のU:Zr比は、上部ルースデブリ、溶融・凝固物、クラスト中でほぼ同じ（炉心平均に比べ、ややUリッチ）

　ピーク温度：　2800-3100K

　特記事項：　上部のデブリに比べ、I, Ru, Sbの混入が極めて少ない

事故進展メカニズムの推定

　デブリサンプル分析結果、および炉心構成物質の化学反応の特徴から、以下のような事故進展メカニズムが推定されている[1,2]。

　炉心温度1100K：制御棒内でAg-In-Cdの溶融開始（しかしメルトは、制御棒内に保持される）。

　同1200K：インコネルやSSとZryの共晶開始（しかし、まだ反応速度が小さい）。

　同1500K：温度上昇に伴い、液相が拡大し、ZryとインコネルやSS材料の界面で共晶溶融反応が促進。金属メルト相が形成され、溶落開始。

　同1700K：Zrの水蒸気による酸化が急速に進展。温度急上昇。未酸化のSSやインコネルが溶融。制御棒が溶落し、Ag-In-Cdメルト放出。

　同2200K：金属メルトへのUO₂溶融開始。

　炉心上部：金属メルトに溶融あるいは破砕されたUO₂が含まれ、溶落開始（キャンドリング）。

　炉心中央～下部：移行してきた金属メルトが、冷却水水位の直上で凝固。凝固層は次第に径方向に拡大。（#TMI-2では、この際に冷却水水位が上昇）

　下部クラスト形成：径方向に拡大した金属メルトの凝固層はすり鉢状の下部クラスト層を形成。

　デブリベッドの堆積：下部クラスト層の上に、崩落してきた炉心物質が堆積、デブリベッドを形成。

　溶融プールの形成：崩壊熱により、デブリベッドの中央で再溶融開始。溶融プールの拡大、上部クラスト層と周辺クラスト層の形成。

　溶融デブリの下部プレナム移行：溶融デブリの一部が短時間で下部プレナムに移行・凝固。

#これらの事故進展メカニズムにより、上部ルースデブリ中や下部プレナムデブリ中では、炉心平均に比べて、Zrや金属成分の割合が小さい。一方で、上下クラスト層、周辺クラスト層、溶融・凝固層中の金属相では、Zrや金属成分の割合が大きい。

観測結果のまとめ

　表１に、検出した相状態・組成、ピーク温度の推定結果、等をまとめて示す。（記述、要確認）

　上部ルースデブリ、上部クラスト、周辺クラスト、溶融・凝固物、下部プレナムデブリのピーク温度は、2800-3100Kと推定

　下部クラストの温度は、>1400K、最高2200Kと推定

　金属相の組成は、場所によって異なっていた。下部クラスト、周辺クラストでは、Zrリッチの合金を多く検出（Zr-Fe-Ni, U-Ag-Cr-Sn-In-Mo-Cd等）。溶融・凝固物中では、ZrとUの混入が少ない（Fe-Ni, Ag-Sn-Cr-Mo-In-Cd等）、また、存在割合自体が少ない（クラスト中25%、溶融・凝固物中15%）。上部ルースデブリでは、Fe-U-Ni-Zrにマイナー成分としてAg-Cr-Sn-In-Mo-Cd。上部ルースデブリと下部プレナムデブリには、SSや制御棒材はほとんど混入されていなかった。

　これらの観測結果から、最初に溶落するのは、インコネル製スペーサーグリッドとZry被覆管の共晶溶融物、Zry制御棒案内管とSS制御棒被覆管の共晶溶融物であり、そこにAg-In-Cdが溶融することで流動性が高まったと推定した。燃料温度が1700K以上に急上昇するとZryの溶融が進み、2200Kあたりで、ZryメルトへのUO₂溶融が進むと推定した。ほぼ同じタイミングでSS被覆管が溶けて、Ag-In-Cdが放出され、様々な金属成分が形成される。このような合金相が崩落した燃料ペレットの隙間に存在していた状態から、下部クラストの形成メカニズムとピーク温度を推定した。

**表１　TMI-2デブリサンプルの分析結果のまとめ**
デブリの分類	主な分析結果	事故時ピーク温度(K)	事故時の状態推定
炉心周辺に残留していた燃料集合体	・溶融制御棒材、溶融燃料などが上部構造物に付着・炉心の径方向部位によって、残留状態が変化・軸方向の途中で、機械的あるいは溶融により、燃料棒や制御棒が切断・残留物中では、主に金属系の構造物で溶融進展の痕跡、一方、燃料ペレットは本来形状をほぼ保持	1500~1700	・炉心外周部で、外観形状を維持している燃料棒についても、下の方では事故時に溶融していた。・残留している燃料集合体や炉心上部構造物内で、事故時に大きな径方向/軸方向の温度勾配が発生していた。・燃料棒や制御棒、そのほかの構造物は、溶融状態および粒子状態で、ルースデブリベッドとして崩落した。
上部ルースデブリ	・外観形状の特徴から、ルースデブリを５群に類型化・堆積深さ方向に、かさ密度と粒度分布の相違（堆積物下層では、小サイズ粒子が隙間を充填することで、かさ密度増加）・U,Zrはサンプル中に広く分布、しかしU:Zr組成は、本来の炉心組成に比べ、50%以上Zrが少ない・Agは、90%以上消失・Gdは、サンプル中に広く分布・Alは、堆積物上層に多く存在・構造材成分（SS.インコネル）は、堆積物中に比較的均質に存在、その組成は、本来組成に近い	局所的に、>2800、>3100 （溶融・崩落中）デブリ全体としては、<2000 （崩落途中、堆積後）	・燃料棒は、一部で局所的に溶融し、U-Zr-Oメルトを形成して下方向に溶落（>2200K）。一部では、溶融(U,Zr)O₂形成（>2800K）、さらに、UO₂にも溶融の痕跡（>3100K）・Zrを多く含むU-Zr-Oメルトは、さらに下方に移行し、U:Zr比に、軸方向の濃度分布ができた可能性・燃料棒の大部分は、機械的に破損し、崩落（<2000K）、粒子状で堆積・制御棒や燃料集合体部材は、共晶反応で溶融し、下方に溶落。・堆積時に、比較的下層では、かさ密度が増加・揮発性FP(Te,Iなど)やAlが再分布（表面近くに多く残留、# ルースデブリが揮発性物質のトラップになっていた可能性）・Gdは比較的均質に存在し、溶融が広がっていた可能性を示唆
溶融・凝固デブリ	酸化物：(U,Zr)O₂、U:Zr比ほぼ一定金属：SS,インコネル,Ag-In-Cd由来の合金(U,Zr,Cd金属はあまり含まれない) 金属の体積割合：15%	2800~3100	ルースデブリや初期のクラストが再溶融・凝固
上部クラスト	酸化物：(U,Zr)O₂、U:Zr比ほぼ一定金属：SS,インコネル,Ag-In-Cd由来の合金(Fe-Ni, Ag-In-U, Ni-Sn)、U金属を含む金属の体積割合：25%	2800~3100	再溶融したデブリの一部がクラスト形成
周辺クラスト	酸化物：(U,Zr)O₂、U:Zr比ほぼ一定金属：SS,インコネル,Ag-In-Cd由来の合金(Fe-Zr-Ni-Cr, Ag-In, Zr-Ni-In)、Zr割合が多い金属の体積割合：25%	2800~3100	再溶融したデブリの一部がクラスト形成
下部クラスト	残留したペレットスタックの周囲に溶融・凝固物が侵入溶融・凝固物中にUO₂粒子析出	>1400 (金属メルト形成) ~2200 (溶融・凝固相)	崩落した燃料棒、制御棒、燃料集合体部材などの金属成分が溶融・凝固し、ペレットの隙間やクラックに侵入一部、U-Zr-Oメルト形成
切り株燃料集合体	上部で下部クラストと連結 Zrメルトが一部、下部プレナムまで溶落した痕跡あり	<1100	上部のデブリを支持
下部プレナムデブリ	岩石状~粒子状溶融・凝固した多孔質均質な(U,Zr)O₂が主成分 I, Ru, Sbなどの混入が少ない	2800~3100	炉心部の溶融デブリが短時間で移動し、凝固

参考文献

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[2] R.K. McCardell, M. L. Russell, D.W. Akers, C.S. Olsen, Summary of TMI-2 core sample examinations, INEL-NUREGCP-0097, 1988.

[3] S.M. Jensen, D.W. Akers, R.W. Garner and G.S. Roybal, Examination of the TMI-2 core distinct components, GEND-INF-082, 1987.

[4] Quick look inspection: Report on the insertion of a camera into the TMI-2 reactor vessel through a leadscrew opening, GEND-030, vol.1, 1983.

[5] D.W. Akers, E.R. Carlson, B.A. Cook, S.A. Ploger and J.O. Carlson, TMI-2 core debris grab samples -Examination and analysis, GEND-INF-075-PT-1 and GEND-INF-075-PT-2, 1986.

[6] E.L. Tolman, et al., TMI-2 core bore acquisition summary report, EGG-TMI-7385 Rev. 1, 1987.

[7] D.W. Akers, C.S. Olsen, M.L. Russell, R.K. McCardell, B.A. Pregger, The TMI-2 lower core region: Examination and analysis, GEND-INF-092, 1988.

[8] C.S. Olsen, D.W. Akers and R.K. McCardell, Examination of debris from the lower head of the TMI-2 Reactor, GEND-INF-084, 1988.

[9] D.R. Olander, Oxidation of UO₂ by high pressure steam, Nucl. Technol., 74 (1986) 215-217.

[10] D.L. Hagrman, et al., MATPRO-Version II Revision 2) Handbook of Materials Properties for Use in the analysis of Light Water Reactor Fuel Rod Behavior, NUREG/CR-0479, August 1981, P. 136.

[11] B.G. Schmitzler and J.B. Briggs, TMI-2 Isotopic Inventory Calculations, EGG-PBS-6798, 1985. ---

[7] A.D. Knipe, S.A. Ploger, D.J. Osetek, PBF severe fuel damage scoping test, Test results report, 1986.

[9] D.W. Akers, C.S. Olsen, M.L. Russell, R.K. McCardell, B.A. Pregger, TMI-2 Core Bore Examinations, Vol. 1, GEND-INF-092, 1990.

燃料デブリサンプルの採集と分析

目次

デブリサンプルの採集位置

上部空洞周辺に残留していた燃料集合体

概要

上部空洞周辺の燃料デブリ取り出しとその分析までの経緯

外観観察

微細組織分析、化学・放射化学分析

制御棒サンプルの微細組織

燃料棒サンプルの微細組織

化学・放射化学分析の結果

燃料集合体上部サンプルの分析結果まとめ

上部ルースデブリ

炉心中央の溶融・凝固領域

溶融・凝固層（溶融プール）

上部クラスト

周辺クラスト

下部クラスト

切り株燃料集合体

下部プレナムデブリ

事故進展メカニズムの推定

観測結果のまとめ

関連項目

参考文献

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外観観察

微細組織分析、化学・放射化学分析

制御棒サンプルの微細組織

燃料棒サンプルの微細組織

化学・放射化学分析の結果

燃料集合体上部サンプルの分析結果まとめ

上部ルースデブリ

炉心中央の溶融・凝固領域

溶融・凝固層（溶融プール）

上部クラスト

周辺クラスト

下部クラスト

切り株燃料集合体

下部プレナムデブリ

事故進展メカニズムの推定

観測結果のまとめ

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