燃料デブリふるまいの要素現象

BWRでの燃料溶融・崩落の概略的な理解

原子炉圧力容器内フェーズ（in-vessel phase）

　1Fと同型の沸騰水型軽水炉（BWR: Boiling Water Reactor）のシビアアクシデントにおける燃料溶融・崩落進展の概略を図１[1]に示す。また、図２[2]に、BWRの典型的な燃料集合体の模式図を示す。　

シビアアクシデントが発生した際に引き起こされる、原子炉圧力容器（RPV: Reactor Pressure Vessel）内での燃料溶融・崩落進展は、以下の3つのフェーズに分けて理解されている。PWRとBWRでは、炉心内の制御棒の配置、RPV下部にある下部プレナム内の構造物の構成、炉心を構成する物質の割合、中性子吸収剤の種類、等が異なるため、燃料溶融・崩落の要素現象の進展には違いが出るが、3つのフェーズという大きな流れは維持される。また、PWR,BWR関係なく、燃料溶融・崩落が発生した段階でのRPV圧力や冷却水水位の違いが、溶融・破損した燃料デブリの下方への移行と堆積の傾向に大きく影響すると考えられている。

1.　初期フェーズ

　何らかの原因により炉心への冷却水供給が十分でなくなり、冷却水の水位が低下する。燃料が冷却水から露出し水蒸気に覆われると、冷却能が不足するため、崩壊熱を十分に除熱できなくなり燃料棒の温度上昇が始まる。さらに、およそ1200℃を超えると燃料被覆管主成分のZrの水蒸気酸化が急速に進む。この反応は、Zr + 2H₂O → ZrO₂ + 2H₂ + ΔH と書くことができ、大量の水素と熱の発生をともなう。これにより、燃料棒の温度は毎秒数℃というレベルで急速に上昇する。燃料棒の温度上昇にともなって、燃料ペレットと燃料被覆管の界面で溶融が進むが、燃料棒の形状はまだ維持されている。この燃料棒の崩落直前までの段階を初期フェーズという。制御棒は、中性子吸収剤（B₄C）と制御棒被覆管（SS）の共晶溶融反応（およそ1250℃で急速に進展）や制御棒被覆管などのステンレス鋼材とジルカロイ製のチャンネルボックスの共晶溶融反応（Zrリッチ側：937℃、Feリッチ側：1314℃）により溶融し、燃料棒より先に下方に溶落する。おそらく、冷却水水位の直上あたりでいったん堆積すると考えられる。また、燃料被覆管が破損し、希ガスや揮発性のFPが燃料棒から放出される。

2.　トランジエントフェーズ

　炉心上部から崩落した燃料棒が、冷却水水位の直上あたりでいったん堆積するまでのデブリの崩落・移行過程である。燃料ペレットと燃料被覆管の界面で液相（U-Zr-Oメルト）が成長し、およそ2000～2300℃の温度で、被覆管外周の酸化膜を破って燃料棒の外に噴出すると考えられている。これにより、U-Zr-Oメルトと未溶融の燃料ペレットや外周部の酸化膜が混合して崩落する（参考７：燃料棒の溶融・崩落メカニズム）。燃料デブリの化学的な特性の観点では、崩落開始時点では、燃料デブリの平均的な酸化度は、まだそれほど高くないことに注意が必要である。つまり、U-Zr-Oメルトは亜酸化状態である。燃料棒の崩落には、温度上昇や被覆管酸化の履歴、炉心内での位置や接触状態等の様々な因子が係るため、場所によって崩落の条件がかなり異なると考えられる。したがって、局所的に崩落タイミングが遅れて、UとZrの混合二酸化物の融点（約2550℃）を超えるような温度に到達することも起こりうる。トランジエントフェーズでは、燃料デブリが水蒸気に曝されるため、その平均的な酸化度が上昇する。しかし、1Fの1～3号機の事故進展解析では、トランジエントフェーズから後期フェーズに移行しても、まだ、燃料デブリの平均的な酸化度は、二酸化物にはいたらないと評価されている。すなわち、この段階では、Zrの相当量が金属として残留していたと評価されている。FPについては、燃料棒の形状が失われ、2300℃を超えるような高温になるため、中揮発性のFPも放出され始める。

3.　後期フェーズ

　いったん堆積したデブリは、Zr比表面積の減少により、その酸化反応熱が抑制され、いったん温度低下する。堆積したデブリの内部には、水蒸気が侵入しにくくなるため、崩壊熱でデブリは再昇温・再溶融し、冷却が回復しない場合には、RPV破損に至る。デブリ堆積～RPV破損までの過程を後期フェーズと言う。いったん堆積・再溶融したデブリは、次第に連結・拡大してデブリ溶融プール（コリウムプール）を形成する。堆積物による閉塞程度は、堆積物物中に供給される水蒸気流量に影響し、その結果としてコリウムプールの拡大や崩落の傾向にも影響すると考えられている。再溶融したデブリは、短時間で、あるいは徐々に、下部プレナムに移行し、そこに残留する冷却水によって再度固化する。その後、冷却が回復しない場合には、崩壊熱で、再昇温・再溶融し、RPV破損に至る。

　後期フェーズについては、コリウムプールが炉心のどの位置に形成されるか、あるいは、溶融デブリが下部プレナムにどのように移行するか等の傾向が、事故シナリオや炉型により異なる可能性が指摘されている[3,4]。典型シナリオとしては、TMI-２事故の解析に基づいて、次のような事故進展が考えられている。炉心上部から崩落したデブリが炉心部（冷却水の水位の直上）でいったん堆積・固化した後に、再溶融してコリウムプールを形成し、コリウムプールの周囲は断熱性のクラスト層で覆われる。クラスト層が次第に拡大するコリウムプールを支えられなくなると、一部破損して、溶融デブリが短時間で下部プレナムに崩落する。これに対し、BWRでは、制御棒が制御棒ブレードとして局所配置されていること等により、堆積物による閉塞が稠密になりにくく、コリウムプールが成長しにくい事故進展があり得ると考えられている。これをBWRドレナージシナリオと言い、この場合には、溶融物と未溶融物が混合しながら、次第に下方に移行すると推定されている（参考９：BWRドレナージシナリオ）。

（大津さん、ここに、図1と図2を挿入してください）

原子炉圧力容器内外フェーズ（ex-vessel phase）

　（準備中）

（図X,Yを挿入予定、参考文献追加予定）

要素過程のメカニズムについて　

　以下では、それぞれの事故フェーズにおいて注目すべき燃料デブリふるまいのメカニズムについて解説する。

　参考１～参考６では、主に制御棒由来の鋼材やB₄C、および、燃料棒やチャンネルボックス由来の未酸化のZrを主成分とする、『金属デブリ』の、RPV内でのふるまいにおける化学反応をまとめる。

　参考７～参考15では、主に核燃料や燃料被覆管を主成分とする、『燃料デブリ』の、RPV内でのふるまいにおける化学反応をまとめる。

　参考16～では、ex-vesselでのデブリふるまいにおける化学反応をまとめる。

参考１：制御棒の共晶溶融

制御棒の共晶溶融反応の概要

　1Fと同型の沸騰水型軽水炉（BWR: Boiling Water Reactor）における燃料集合体の形状を、図２[上述、参考文献２]に示す。直径約1cmΦ、長さ約4mの燃料棒が、ジルカロイ製のチャンネルボックスといわれるケースに囲まれて、1体の燃料集合体を形成している。4個の燃料集合体の間に、制御棒を束ね十字型の断面を構成する制御棒ブレードが装荷されている。スクラム時には、制御棒ブレードが炉心下から炉心内に全挿入される。制御棒の内部には、顆粒状のB₄Cが中性子吸収剤として充填されている。制御棒の被覆管およびブレード材はステンレス鋼である。1Fでは、B₄CとSS（Feで代表）の重量比は、およそ0.82t:17.7t（表１[参考文献３]）であり、B₄C濃度に換算すると4.4wt%に相当する。さらに、B:Feモル比に換算すると、B:Fe = 約16:84に相当する。

　BWRでの冷却水喪失型（LOCA: Loss of Coolant Accident）のシビアアクシデントでは、冷却水が失われ、炉心・燃料温度が上昇すると、約1200℃で、制御棒ブレード内に配置された制御棒内で、中性子吸収剤のB₄Cと制御棒被覆管のステンレス鋼（SS: Stainless Steel）の間で共晶溶融が発生する。

　制御棒の共晶溶融における化学反応メカニズムは、制御棒被覆管と中性子吸収剤のそれぞれの主成分であるFeとBの間の相状態を示す、Fe-B二元系状態図（図３[参考文献４]）を用いて説明することができる。FeとBが共存する系では、その組成によって、金属間化合物（Fe₂B、FeB）が形成され、これらとFeあるいはBの間で、それらの融点より低い温度で液相が出現する。これを共晶溶融と言い、図2中に赤矢印で共晶点を示す。図2から、共晶点の温度と組成では、静置系においてFe-B合金はすべて液相に変態することがわかる。制御棒の共晶溶融は、これらのうちFeに近い方の共晶点（図中左側、B濃度：16.6mol%、共晶温度：1436K（1163℃））での反応に相当する。

静置系と制御棒形状での共晶溶融の反応進展の違い

　1F炉心平均でのB:Feモル比16:84（図2中の青矢印）は、ほぼ共晶組成に相当している。したがって、静置系では、制御棒は、約1200℃でほぼ均質に溶融し、それが凝固すると均質な合金を形成すると考えられる。ドイツのカールスルーエ工科大学（KIT: Karlsruhe Institute of Technology）が実施した静置系での制御棒溶融試験では、4wt%のB添加でSSがほぼ均質に溶融していることが確認されている。（図４[参考文献５]）

　これに対し、実際の制御棒は全長約4m、直径7~8mmΦの細長い棒状であり、さらに、制御棒ブレードという断面十字型のケース内に装荷されているため（図２）、形成される液相は次々に溶落すると考えられる。このため、液相化の進展にともなって、軸方向に組成の非均質化が発生する。Fe-B二元系状態図からは、Fe中にわずかにBが溶融しただけで液相が出現（図2中の緑矢印）すると推定される。このFeリッチな液相が軸方向に先行溶落すると、制御棒の上部はB₄Cリッチな物質が残留すると考えられる。事故が進んで、さらに温度上昇すると、制御棒の上部に残留した物質も溶融し、あるいは破損して機械的に下方へ崩落すると考えられる。

　1Fのような国内のBWRでは、中性子吸収剤として顆粒状のB₄Cが用いられている。したがって、実際の制御棒の破損溶融では、一部のB₄CはSS液相に溶融して先行溶落するが、相当量のB₄Cは顆粒状を維持し、その周囲をSS液相に覆われたのちに、粒子状で崩落すると推定される。

崩落途中、及び、崩落後の制御棒溶融物のふるまい

　制御棒の共晶溶融では、SS(Fe)にわずかにBやCが溶融した合金が先行溶落し、次に、残留した顆粒状のB₄Cが周囲をSS合金で覆われて、機械的に崩落する。JAEAが実施した制御棒ブレードの破損模擬試験では、破損した制御棒断面で顆粒状のB₄Cが残留し、周囲をSS合金で覆われていることが確認されている。また、残留したB₄CとSS液相の界面に、Cr₂BやFe₂Bなどの金属間化合物が析出することも確認されている。これらは、系全体が平衡に向かう途中で形成される中間生成物であり、実際に事故で発生する制御棒溶融物の中にも存在している可能性がある。（図５[参考文献６]）

　BやCが溶融したSS液相や、周囲をSS液相で覆われたB₄C顆粒は、崩落過程で水蒸気に曝される。したがって、含有されるBやCは次第に酸化され、HBO, H₃BO₃, CO, CO₂等の化学形で蒸発すると推定される。一方で、金属メルトは表面に不働態層が形成されやすく、バルクは酸化されにくい傾向を持っている。このため、残留したB₄C、SS中に固溶したBやC、およびその金属間化合物の相当量は、崩落・堆積以降でも金属デブリ中に保持される可能性が高い。

　破損・溶融した制御棒（金属デブリと称する）は、炉心の下方に移行し、いったん堆積する。この時、冷却水の水位が重要因子となる。崩落した金属デブリの大部分は冷却水水位の直上あたりで、いったん堆積し、閉塞を引き起こすと考えられている。他方、閉塞部がさらに温度上昇して再溶融した金属デブリは、下部プレナムに崩落し、残留する冷却水と接触し、いったん凝固すると考えられる。再溶融温度は、参考２で示すFe-Zr系の共晶溶融温度（約1000-1300℃）から、Fe₂Zr化合物の融点約1650℃あたりと推定される。（参考２：制御棒溶融物とZryの共晶溶融）

制御棒の共晶溶融で発生した金属デブリの特徴

　下部プレナムまで崩落し、いったん凝固した金属デブリは、(i) BやCをわずかに固溶したSS材、(ii) 未溶融のB₄C顆粒、(iii) SS(Fe)-B系の金属間化合物、および、参考２で述べる、(iv) 溶融SS材とZryチャンネルボックスの共晶反応生成物等の混合物、等から形成されていると推定される。（参考２：制御棒溶融物とZryの共晶溶融）

　いったん下部プレナムに堆積した金属デブリ中に残留する、未溶融のB₄Cや様々な金属間化合物は、崩壊熱により金属デブリが再溶融する際に、次第にSS-Zr合金を主成分とする液相中に溶解し、均質化すると推定される。（参考3：金属デブリの再溶融）

(＝＝＞大津さん、図1～4の番号を図2～5に変更、図表タイトルの最後についている[]内の数字を一つずつ後ろにずらしてください)

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  　　　　　　　　　　図1：BWR燃料集合体の形状[1]

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  　　　　　　　　表1：1Fでの装荷時の炉心物質重量[2]

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  　　　　　　　　　図２：Fe-B二元系状態図[3]

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  　　　　　　　　　　図3：KITのSS-B4C系溶融試験の結果[4]

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  　　　　　　　　　　　図4：JAEAの制御棒破損・溶融模擬試験の結果[5]

参考２：制御棒溶融物とチャンネルボックス（Zry）の共晶溶融

制御棒溶融物とチャンネルボックスの共晶溶融反応の概要

　制御棒ブレードの共晶溶融（参考１：制御棒の共晶溶融）で先行溶落したBやCを含有するSSメルトは、制御棒チャンネルの下方で、Zry製のチャンネルボックスとの隙間で、いったん凝固し、閉塞する。

　1Fでは、制御棒ブレードを構成するSS(Feで代表)とチャンネルボックス(Zrで代表)の重量比は、17.7t:18.7tである（表１[参考文献２]） 。これを、Fe:Zrのモル比に換算すると約3:2に相当する。チャンネルボックスが約50%酸化していたと仮定すると、Fe:Zr金属のモル比約3:1に相当する。

　制御棒溶融物とZryとの共晶溶融メカニズムは、Fe-Zr二元系状態図（図６[参考文献４]）を用いておよそ説明することができる。Fe-Zr系では、組成によって、金属間化合物Fe₂ZrとFeZr₂, FeZr₃等が形成されるが、このうち、主に共晶溶融反応に寄与するのはFe₂Zrである。系の平均組成に応じて、Fe₂ZrとFeあるいはZrの間で、共晶反応が出現する。これを図中に赤矢印で共晶点として示す。制御棒溶融物とZryが、準静的な条件で接触する場合には、Zryの酸化度に応じて、Feリッチ側あるいはZrリッチ側の共晶溶融反応が発生すると考えられる。これらの共晶反応では、Fe₂Zr化合物とFeリッチあるいはZrリッチな液相がそれぞれ形成される。

　Zrは、単体では比較的融点の高い金属だが、Zr濃度が高い条件で、数mol%のFeが共存すると、共晶温度1000℃(1273K)でも金属メルトを形成する性質を有する。このことは、金属デブリの再溶融時のふるまいに大きく影響する。

静置系と制御棒/チャンネルボックス形状での共晶溶融の反応進展の違い

　実際の体系では、軸方向に温度勾配があるため、炉心上部で形成された制御棒の溶融物は、制御棒ブレードとチャンネルボックスの隙間を溶落し、残留する冷却水水位の直上あたりで、いったん凝固し閉塞すると考えられる。閉塞の様子は、JAEAの実施した模擬試験でも確認されている。（図７[参考文献６]）

　チャンネルボックスの下の方は、冷却水から露出した直後で、まだ温度が上がっておらず、Zrの酸化が進みにくい。したがって、閉塞部位あたりでのFe:Zrモル比は、Zrリッチ側によっていると考えられる。このことから、閉塞部では局所的にZrリッチ側の共晶溶融（図５中の緑矢印）が発生すると考えられる。Zrリッチ側の共晶溶融では、Zrを多く含む溶融温度1000℃以下の液相とFe₂Zr固相が形成される。Zrリッチな液相が先行溶落すると、閉塞部にはFe₂Zrが多く残留する。

崩落途中、及び、崩落後の制御/チャンネルボックス溶融物のふるまい

　制御棒ブレードとチャンネルボックスの閉塞部（図７[参考文献６]）には、上方から、SSメルト、B₄C、ホウ化物などが崩落してくる。一方で、閉塞部が温度上昇することで形成されるZrリッチの液相（共晶溶融温度1000℃(1273K)以下）は下方に先行溶落する。これらから、金属間化合物Fe₂Zr等を主成分とする物質が閉塞部に残留すると考えられる。その融点は約1657℃(1930K)であり、閉塞部の温度が上昇することで、この金属間化合物も再溶融し、下方に移動すると考えられる。この温度条件（約1000-1657℃）では、チャンネルボックス内のに装荷されている燃料棒は、表面が酸化されるが、まだその形状を維持している。

　これらのことから、金属デブリによる閉塞は、温度上昇にともなって、いったん解消されると考えられる。一方で、チャンネルボックスの溶融が進むと、溶融物が径方向に拡大して燃料棒と接触し、炉心の下の方で、燃料棒の破損・溶融が促進される可能性が考えられる。BWRでは、炉心の閉塞・再溶融傾向が場所や物質によって異なるため、炉心全体とし非均質に溶融・崩落がすすむ可能性が考えられる。これをBWRドレナージ型のデブリ崩落という。（参考9：BWRドレナージ型のデブリ崩落）

　ここでも、金属デブリや燃料デブリが崩落した時の冷却水の水位が重要因子となる。

制御棒とZryの共晶溶融で発生した金属デブリの特徴

　下部プレナムに崩落した金属デブリは、冷却と接触し、いったん凝固すると考えられる。下部プレナムに崩落した直後の金属デブリは、(i) BやCをわずかに固溶したSS材、(ii) 未溶融のB₄C顆粒、(iii) SS(Fe)-B系の金属間化合物、および、(iv) 溶融SS材とZryチャンネルボックスの共晶反応生成物の混合、等を主成分としていると推定される。（参考1：制御棒の共晶溶融）

　金属デブリの主成分は、Fe-Zr-B三元系状態図（図８[参考文献３]）でおよそ理解できる。Feリッチな合金にZrやBが溶解した相、Zrリッチな合金にFeやBが溶解した相、各種の金属間化合物が混合していると推定される。さらに、未溶融のB₄C顆粒や、中間生成物であるCr系の化合物、等も共存すると考えられる。状態図から、下部プレナムにいったん堆積した金属デブリ中に残留する、未溶融のB₄Cや中間生成物の各種金属間化合物は、崩壊熱により金属デブリが再溶融する際に、次第にSS-Zr液相中に溶解し均質化すると推定される。（参考3：金属デブリの再溶融）

(＝＝＞大津さん、図5～7の番号を図6～8に変更、図表タイトルの最後についている[]内の数字を一つずつ後ろにずらしてください)

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  　　　　表1：1Fでの装荷時の炉心物質重量[2]

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  　　　　　　図5：Fe-Zr二元系状態図[3]

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  　　　　　　　図6：Fe-Zr二元系状態図[3]

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  　　　　　　図7：Fe-Zr-B三元系状態図[3]

参考３：金属デブリの再溶融（下部プレナムにいったん堆積した後）、ここから

金属デブリの再溶融反応の概要

　1F事故条件では、様々な成分を含んだ金属デブリは下部プレナムに崩落し、冷却水と接触していったん凝固したと推定される。（参考1：制御棒の共晶溶融、参考2：制御棒溶融物とZryの共晶溶融）

　堆積後に、崩壊熱により、冷却水がドライアウトし、ついでデブリの再昇温・再溶融に進むと考えられる。デブリ全体としての再溶融については、参考11：下部プレナム堆積後のデブリ再溶融、でまとめた。一般的にな傾向として、金属デブリ成分が先に溶融開始すると考えられるが、金属デブリと酸化物デブリの下部プレナムでの堆積・混合状態の違いが、溶融進展に影響すると推定される。

　しかし、金属デブリと酸化物デブリの混合状態については、不確かさが大きい。以下には、現状の事故進展解析に基づく定性的な検討結果を示す。

　２，３号機では、燃料デブリより先に金属デブリの一部が下部プレナムに溶落したと推定される。（参考９：BWRドレナージ型のデブリ崩落）一方、１号機では、炉心部で溶融デブリプールが形成され、溶融した燃料デブリが先に下部プレナムに移行したと推定される。（TMI-2事故との類似性）

　デブリ崩落時に下部プレナムに残留していた冷却水の物量については、２，３号機では、SRV弁開放操作やADSの作動により冷却水水位がBAF以下に低下した後に、ある程度の注水に成功していることから、BAF近くまで水位が維持されていたと考えられる。これに対し、１号機では、SRV弁からのリークが継続し、ほとんど注水されていないため、冷却水の水位は、BAFよりさらに低下していたと推定される。

　これらから、２，３号機では、デブリ本体と残留していた金属デブリが混合しながら下部プレナムに崩落したと考えられる。崩落時に、燃料デブリの温度が相対的に低く、粒子状の固体酸化物が主に崩落したと推定される2号機では、下部プレナムへの崩落・堆積後に、金属デブリ（塊状）と酸化物デブリ（粒子状）が、分離されやすかった可能性が考えられる。比較的高温で、塊デブリが崩落したと推定される3号機では、金属デブリ（塊状）と酸化物デブリ（塊状）が、混合しやすかった可能性が考えられる。（参考7：燃料棒の溶融・崩落メカニズム、参考8：デブリ崩落時の炉心エネルギーとデブリ酸化度の上昇）これに対し、１号機では、溶融デブリ（U-Zr-Oメルト）が先に崩落した後に、冷却水水位が低かったため、炉心下部から炉心支持板あたりに残留していた物質が混合して崩落した可能性が考えられる。定性的には、金属デブリと酸化物デブリが分離して堆積していた２号機と、混合状態であった１，３号機と示唆される。このことから、２号機では、金属デブリの再溶融が進みやすかった可能性がある。

　いったん堆積した後の金属デブリが、崩壊熱で再溶融する際には、温度上昇にともなって様々な成分がお互いに溶融しあい、溶融合金中で均質化していくと推定される。また、酸化物デブリの酸化度が比較的低く、その再溶融時にU-Zr-Oメルトが形成される場合には、溶融金属デブリとU-Zr-Oメルトとの溶融・混合も発生すると考えられる。（参考11：下部プレナムでのデブリ再溶融）

　参考３：金属デブリの再溶融では、金属デブリの再溶溶融反応と、そこに酸化物デブリが共存状態していた場合の影響について、概要をまとめる。下部プレナムでのデブリ再溶融反応の詳細は、参考11：下部プレナムでのデブリ再溶融、に示す。

金属デブリの再溶融反応の特徴

　下部プレナムに堆積した状態は、準静置系にとみなす事ができる。したがって、金属デブリ再溶融反応の特徴は、その主成分となるSS（制御棒ブレード材、燃料集合体部材等、Feで代表）、ジルカロイ（チャンネルボックス、Zrで代表）、B₄C（中性子吸収剤）の炉心平均組成での溶融パスを示すことで、およそ理解できる。1Fで炉心部に装荷されていたB₄C:Fe:Zrのモル比は、およそ2.8:59.0:38.2と与えられる。再溶融パスは、この組成における熱力学的に予想される最安定相の温度変化を示した図である。（図８[JAEAでの解析]）（表１[参考文献1]）

　解析結果から、低い温度では様々な金属間化合物が熱力学的に安定となるが、約900℃(1173K)で、金属デブリの再溶融が始まることがわかる（緑矢印）。この温度は、参考2：制御棒溶融物とZryの共晶溶融、で示した、Zrリッチ側での共晶溶融に相当し、形成される液相はZrリッチと考えられる。一方で、約900℃では、Fe₂ZrやZrB₂などの化合物は固相として残留する。この反応メカニズムは、参考４：再溶融した金属デブリとRPV鋼材、溶接部の共晶溶融、でも発生する。B₄Cは、この系における最も安定な相ではないため化学平衡計算では現れないが、実際の系では残留しており、約900℃以上で形成される金属メルト中に溶融すると考えられる。中間生成物としてZrB₂を形成する可能性がある。また、実際の系では、Cr系のホウ化物も中間生成物として形成されると考えられるが、金属デブリの再溶融パスでの液相出現と液相拡大の傾向には、マイナー成分であるCrはあまり影響しないと推定される。

　図８において、約1280℃(1553K)で、炭化物を除くすべての金属間化合物は金属メルト中に溶融する（青矢印）。金属デブリメルトの温度上昇にともなって、CRDやCRGTなど鋼材が溶融・混入するため、金属デブリメルトは次第にFeリッチとなると推定される。BWRでは、PWRに比べて、炉心部および炉心より下部に、かなり多くの鋼材（燃料に対する重量比として、PWRの約４倍）が存在している（表２[参考文献6]）。金属デブリメルト中に、どの程度鋼材が溶融するかは、RPVの破損モードに影響すると考えられる。(参考４：再溶融した金属デブリとRPV鋼材、溶接部の共晶溶融、参考11：下部プレナムでのデブリ再溶融)

　さらに、金属デブリメルト中に溶融したBやCは、次第に水蒸気酸化して蒸発していくと考えられる。

金属デブリと酸化物デブリの混合状態での再溶融反応の特徴

　金属デブリと酸化物デブリが混合した場合の再溶融反応の特徴は、UO₂（燃料主成分）、Zr（燃料被覆管とチャンネルボックスの主成分）、Fe（制御棒ブレード、その他燃料集合体部材の主成分）の平均組成での再溶融パスを示すことで、およそ理解できる。なお、この解析では、炉心崩落過程でZrの50%が酸化しZrO₂に変化したと仮定した。鋼材については、炉心部に装荷されていた物量のみが溶融したと仮定し、炉心支持板たCRGT等が溶融する効果は見ていない。また、計算の単純化のため、B₄Cは無視した。（図９[JAEAでの解析]）実際には、Zr酸化度は、下部プレナムでのデブリ再溶融メカニズムに大きく影響し、その結果として、RPV破損モードやデブリ分布、デブリ特性に大きく影響する。詳しくは、参考10: デブリ溶融プールの形成・拡大と酸化度上昇、で考察する。1Fでは、事故シナリオ解析により、号機ごとにZr酸化度が異なっていたと評価されている。酸化度の高い順に、2号機>3号機>1号機と評価され、現状の解析では、Zr酸化度はおよそ50～80%の範囲と推定されている[参考文献7]。したがって、図９の解析は、Zr金属が比較的多く残留する条件に相当する。なお、B₄Cについては、図8で示したように、金属デブリメルト中に均質に溶融し、さらに、水蒸気酸化により蒸発すると考えられる。

　解析結果から、比較的低い温度では、UやZrの二酸化物からなる酸化物デブリと、未酸化のZr（α-Zr(O)）、および、Fe₂Zrの共存状態が熱力学的には最も安定と評価される。実際の体系では、これらに加えて、残留B₄Cや中間生成物（ホウ化物、SS合金相）などが共存していると考えられる。この組成条件では、約1220℃(1493K)で、デブリ溶融が始まる（図９中の青矢印）。金属デブリ中のZrがある程度酸化している場合には、上述した金属デブリのみの条件での金属デブリの溶融開始温度（約900℃）より、約300℃高い温度まで固相状態が維持（約1200℃まで）される。さらに、形成される金属メルト中にはUが数mol%溶融する（Fe-U-Zrメルトの形成）。さらに温度上昇すると、約1220℃(1493K)～約1360℃(1633K)にかけて、金属デブリメルト中に金属間化合物が溶融するため、液相の割合は温度上昇に伴って増加する。一方で、酸化物デブリの大部分は、二酸化物の固相として、金属デブリメルトと共存する。熱力学的には、約1360(1493K)～約2450℃(2723K)の広い温度範囲で、二酸化物の固相とFe-U-Zrメルトが共存する系が安定となる。約2450℃(2723K)以上に達すると、酸化物固相が溶融してU-Zr-Oメルトを形成することで、金属デブリメルトと酸化物デブリメルトが共存する状態となる。

　実際の体系では、下部プレナム全体が平均的に溶融進展することはなく、堆積位置によって、異なるデブリ組成、酸化度、温度に基づいて、局所的な反応が進むと考えられる。しかし、熱力学解析により、下部プレナムでのデブリふるまいの化学的な特徴を概略理解することができる。また実際の体系では、酸化物デブリと金属デブリがすべて溶融する前に、RPV鋼材や溶接部との共晶溶融反応により、デブリはペデスタル内に移行すると考えられる。（参考4：再溶融した金属デブリとRPV鋼材、溶接部の共晶溶融）

　これらの状態図解析から、Zrの酸化度がさらに上昇すると、Fe-U-Zrメルトの物量が減少すること、一方、CRGT等が溶融するとFe-U-Zrメルトの物量が増加することが推定される。したがって、RPV破損時点までに、酸化物デブリ（固相）と金属デブリメルトの共存状態がどこまで進んでいたか、および、金属デブリメルト中にCRGT等の鋼材がどの程度溶融していたか、が、デブリ分布やデブリ特性評価の重要因子となる。

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  　　　　表1：1Fでの装荷時の炉心物質重量[2]

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  　　　　表2：1F2,3号機での鋼材の物量[6]

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  　　　図8：金属デブリの再溶融パスの熱力学解析

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  　図9：酸化物/金属デブリ混合物の再溶融パスの熱力学解析

参考４：再溶融した金属デブリとRPV鋼材、溶接部の共晶溶融

金属デブリメルトとRPV鋼材、溶接部の共晶溶融反応の概要

　様々な成分を含んだ金属デブリは、下部プレナムに崩落後、冷却水と接触していったん凝固したと推定される。（参考1：制御棒の共晶溶融、参考2：制御棒溶融物とZryの共晶溶融）

　いったん堆積した金属デブリ中に、Zr金属が残留している場合、再溶融時に金属デブリメルトを形成すると推定される。（参考3：金属デブリの再溶融）

　金属デブリメルトとCRD溶接部などとの局所的な共晶溶融反応が発生すると、比較的低い温度で、局所的なRPV破損が発生する可能性がある。ここでは、金属デブリによるRPV下部ヘッド破損試験の結果を示す。

RPV下部ヘッド破損模擬試験の概要

　JAEAでは、金属デブリによる、CRD溶接部の局所破損の様子を調べるため、模擬試験を実施した。（図10[参考文献8]）

　その結果、模擬金属デブリの昇温過程（約930℃）で、Zrリッチ成分の金属デブリメルトが形成されたることが確認された。また、金属デブリメルト中に、CRDスタブチューブやCRDハウジングが溶融することで、金属デブリメルトの組成が次第にFeリッチに変化し、Fe-Zr二元系状態図で示されるFeリッチ側の共晶温度（約1300℃、参考2：制御棒溶融物とチャンネルボックス（Zry）の共晶溶融）まで温度上昇するにつれて、金属デブリメルトによる溶融範囲が拡大することが確認された。さらに、Niが存在する部位では、局所的な溶融反応が促進される傾向が観測された。

　実際の体系では、金属デブリメルトの広がりに伴って、RPV内壁との濡れ性が向上するため、RPV破損モードの検討においては、RPV鋼材と下部プレナム堆積物全体としての伝熱解析を実施する必要がある。（参考５：２号機下部プレナム堆積物の伝熱解析）

　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　図10：RPV下部ヘッド破損試験の概要[8]

参考５：２号機下部プレナム堆積物の伝熱解析

検討の概要と解析条件

　JAEAで実施された1F事故進展基盤研究に関わる分科会[参考文献8]において、1F事故進展の理解の深化に向けた専門家意見交換が行われ、デブリのふるまいに係る重要２課題として、(i) RPV下部プレナムでのデブリ堆積からRPV破損に至る過程でのデブリふるまい、(ii) ペデスタル内に崩落したデブリの深さ方向の状態変化、が週出された。ここでは、課題(i)の検討例として、２号機での下部プレナム堆積物の伝熱解析[参考文献9]の概要を示す。

　解析では、実機設計データを参照して、下部プレナムにCRGTを配置し、また、２号機のミューオン測定で評価された燃料デブリの堆積厚さ約1.5m[参考文献10]を参照してデブリを配置した。デブリ物量、組成、温度などの解析のオンセット条件として、２号機事故進展のMAAP解析結果に基づき、２号機でデブリが下部プレナムに崩落し、冷却水がドライアウトした条件（スクラム後85.5時間）を選定した。（図11[参考文献9]）

デブリとCRDハウジングの温度変化と液相化に係る解析結果の要点

　解析結果の要点は、T. YamashitaらのICEM-2023国際会議発表資料[参考文献11]、解析結果の詳細は、廃炉処理水対策事業報告書[参考文献9]に掲載されている。主な結果を以下に示す。（図12[参考文献9]）

　デブリドライアウトから約8時間経過すると、デブリ温度とCRDハウジングの温度が、約1700Kに到達した。参考３：金属デブリの再溶融、で述べた金属デブリの再溶融の特徴を考慮すると、この温度では、CRDハウジングと金属デブリは共晶溶融し、相互に混合すると評価された。さらに、デブリとCRDハウジング温度は約1900Kまで、なだらかに上昇するが、それ以上の温度には昇温しない結果が得られた。金属デブリとCRDの溶融物が拡大すると、そこからの放熱と崩壊熱がバランスするため、約1900Kよりは温度が上昇しないと推定された。この温度条件は、金属デブリ溶融物と酸化物デブリの固体が共存している状態に相当する。

RPVの温度と応力変化に係る解析結果の要点

　RPV壁の温度と応力解析を実施したところ、RPV壁の温度は、底部中心部で最も高く、側面に向かってなだらかに低下する結果が得られた。（図13[参考文献9]）

　応力については、デブリが堆積した直後に大きな応力が発生するが、まだRPV温度が高くないため、いったん緩和されると評価された。その後、デブリの温度上昇に伴って、再度応力が発生し、底部中心部で低く、側面に向かうにつれて大きくなる結果が得られた。

　これらの結果から、クリープ損傷の程度を評価したところ、RPV側面にクリープ損傷が集中すると評価された。これは、2号機で、一部未溶融の燃料集合体部材などが、ペデスタルに崩落していたという観測事実から、2号機RPVの底部側面には、大規模な破損孔があるという推定結果と整合している。

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  　　　図11：2号機下部プレナム伝熱解析の解析体系[9]

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  　　　　　　　図12：2号機ミューオン測定[10]

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  　　図12：2号機下部プレナムでの温度上昇と金属デブリ液相化の解析結果[11]

　　　　　　　　　　　　　　　　　図13：RPV壁の温度と応力、クリープ損傷の解析結果[9]

参考文献

[1] M. Kurata, FJOH seminor資料から抜粋・編集

[2] 燃料集合体の構造、電気事業連合会：https://www.fepc.or.jp/enterprise/hatsuden/nuclear/nenryoushuugoutai/

[3] R. Gauntt,

[4] M. Kurata et al., Ch. 14, Advances in fuel chemistry during a severe accident: Update after Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident, in Advance in Nuclear Fuel Chemistry, edited by H.A. Piro, 2020, ISBN 978-0-08-102571-0.

[3] F. Tanabe, J. Nucl. Sci. Technol. 48 (2011) 1135-1139.

[4] OECD/NEA TAF-ID database.

[5] M. Steinbrueck et al., presented at CLADS Workshop, Fukushima, 5-6 July 2017.

[6] A. Pshenichnikov et al., J. Nucl. Sci. Technol. 56 (5) (2019) 440-453.

[7] BWRの設計情報に基づいて、JAEAで概略評価

[8] JAEAでの解析値、非公開データ

[9] 1F事故進展基盤研究に関わる分科会、https://clads.jaea.go.jp/jp/assets/deta/about/meeting_11/platform1109.pdf

[10] 廃炉処理水対策事業報告書：https://dccc-program.jp/wp-content/uploads/20231019_JAEA.pdf

[11] 福島第一原子力発電所　2号機ミューオン測定による炉内燃料デブリ位置把握について：https://photo.tepco.co.jp/library/160728_01/160728_01.pdf

[12] T. Yamashita et al., Thermal-structural coupled analysis for estimating RPV damage in FDNPS unit2, presented at International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM-2023), Oct. 3-6, 2023, Stuttgart, Germany.

※各担当者様

（2024.01.31　）