一部形状を残していた燃料集合体の詳細分析データ

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2024年11月6日 (水) 15:55時点におけるKurata Masaki (トーク | 投稿記録)による版 (→‎化学・放射化学分析)
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サンプル採集位置

　図１に、INELのホットセルで分析された、燃料集合体上部サンプルのうち、詳しく分析されたD-141-3の見取り図と、詳細分析に供された燃料棒・制御棒のサンプル番号を示す[1]。図２には、採集した燃料棒・制御棒サンプルの破壊分析用の切り出し部位を示す[1]。D-141-3サンプルは、炉心外周から２層めにあったC7燃料集合体の上部が、上部格子に固着していた部分を回収した（参考：C7集合体の位置）。

  • 3-30：燃料棒サンプル。燃料バンドルの外周側から採集、制御棒に隣接。全長は約40cm。
  • 3-42：燃料棒サンプル。燃料バンドルの中央近くから採集、制御棒に隣接していない。全長約28cm。
  • 3-1C：制御棒サンプル。3-30燃料棒に隣接。案内管と分離して回収。全長約40cm。
  • 3-1G：案内管サンプル。3-30燃料棒に隣接。制御棒と分離して回収。全長約40cm。
  • 3-14C/G：制御棒と案内管の固着サンプル。全長約25cm。

　破壊分析サンプルのうち、Mでナンバリングされたサンプルは、断面を研磨後に、微細組織観察（光学顕微鏡、断面金相、など）に供され、SEでナンバリングされたサンプルは、溶融処理後に化学・放射化学分析（ICP、γ分光、など）に供された。また、サンプルの全長について、中性子計測とγ分光分析が行われた。

図１　炉心上部に残留した燃料集合体サンプル（D-141-3）からのサンプル採集位置 [1]
図２　燃料棒と制御棒サンプルからの、破壊分析サンプルの切り出し [1]




































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分析手順・方法

全長γ分光分析

　採集した燃料棒と制御棒を、個別にアルミナ管に装荷し、サンプルの全長について、γ分光分析が行われた。また、3cm間隔で、特定のγ線源について定量分析が行われた。

微細組織観察

　燃料ペレットと燃料被覆管の酸化程度、結晶粒のサイズ、空孔の状態、Zry案内管とSS製の制御棒被覆管などの炉心構成材料間の反応、などを調査し、事故時のピーク温度を推定するために、微細組織観察が行われた。上述したサンプル部位を切り出し、断面が研磨された。また、結晶サイズを調べるために、いくつかのサンプルでは研磨断面のエッチングを行われた。光学顕微鏡の倍率としては、500Xを多用されている。

研磨手順：

  1. SiC潤滑剤利用、120グリッドのペーパーで、粗く回転研磨（grinding）
  2. 240~400グリッドのペーパーでさらに研磨（ペーパーのサイズを変えるたびに、表面を水洗）
  3. 600グリッドの　ペーパーで仕上げ研磨
  4. 6μmのオイルタイプのダイアモンドペーストで粗磨き（polishing）、回転研磨機の固いペーパー上で
  5. 3μmのダイアモンドペーストで仕上げ磨き。起毛ナイロン上で

エッチング溶液：

  • 酸化物用：85%過酸化水素+15%硫酸（酸化物相の主成分がUO2であることから選定）
  • 金属用：酪酸55%、硝酸19%、水19%、フッ酸7%（金属相の主成分がZryかAg-In-Cdであることから選定）

化学・放射化学分析

　全長γ分光分析の後に、注目箇所13個の被覆管サンプルを分取し、内外表面への、FPと主要な炉心構成物質の付着分布が定量分析された。燃料ペレットについては、回収された領域では、あまり高温に達しておらず、ほとんど事故前の状態を維持していると推定されたため、放射化学分析、化学分析は行われなかった。

溶液調製と分光分析の手順：

  1. 燃料棒サンプルから、燃料ペレットを取り外し、一部を、閉鎖系で5M硝酸で溶融。これによりI-129を水酸化ナトリウムトラップで回収。トレーサーとしてI-131とSr-93を添加することで、溶融処理時の溶液中への残留とトラップへの移行の割合を評価。
  2. 被覆管サンプルは、片側が封じられていることを利用し、被覆管外面と内面で別々に溶解処理を実施。被覆管セグメントを約1.3cm間隔で切断し、切断面にガラス製のキャップをつけエポキシ樹脂で隙間を封入。その後、被覆管の外表面を6M塩酸で2-4時間浸出処理。次に、ガラス管を外し、被覆管の内面を浸出処理。いくつかのサンプルでは、被覆管が封じ切れていなかったため、内外表面を同時に浸出処理。
  3. 回収した溶液にI-131とSr-85をトレーサーとして添加。
  4. 溶液を60mlにメスアップし、分析Aliquotとした。
  5. γ線分光分析では、ゲルマ検出器で定量分析。測定誤差はおよそ20%。Eu-155などのγ線エネルギーの弱い核種では30%。
  6. 核物質分析では、Aliquotから一部を分取してATRで照射し、アクティブ中性子/遅発中性子の分析。サンプル中に中性子吸収物質（B,Ag,In,Cd）が存在しない場合、測定誤差10%。中性子吸収物質が存在する場合には、別途ICP分析を実施。
  7. Sr-90分析では、液体シンチレーターを使用。分析前にSr-90をトレーサーとともに沈殿させて分析。分析誤差10-20%。
  8. I-129分析では、I-131をトレーサーとして添加し、溶融処理中の蒸発量を評価。有機分離法で、調製した溶液と水酸化ナトリウムトラップ溶液から、I-129とI-131を回収。ATRで照射し、I-129が放射化して形成されるI-130を定量。測定誤差10-15%。
  9. ICP分析では、主要な17個の炉心構成物質（Ag,Al,B,Cd,Co,Cr,Fe,Gd,In,Mn,Mo,Ni,Nb,Si,Sn,U,Zr）の定量分析を行った。測定誤差約10%。

分析結果

全長γ分光分析

　図３(a)~(e)に、図２に示したロッド状サンプルの全長γスキャンの結果を示す。

〇燃料棒サンプル：3-30（図３(a)）

　C7集合体のN11ポジションから回収（図１参照）。制御棒の隣、燃料バンドル外周から2.9cm内側に存在しており、サンプル全長40.4cm。そのうち、上部の11.5cmは304SS製のスプリングがある部位に相当。その下に上部スペーサーグリッドとギャップ(3.5cm)領域があり、その下に燃料ペレットが19.4cm分残留、さらにその下の約6cmは中空の被覆管のみが残留。

  • 上端から0-14cmの領域：γ線のカウントピークが存在。上端から2.5cm位置でのγ線同位体分析で、Ce-144を検出。燃料成分の粉末が燃料被覆管の外面に付着していた可能性。上端から10cm位置で、Co-60を検出。スプリングの放射化由来と推定。上端から10cm位置では、Ce-144は検出されず、Cs-137を検出。揮発性FPが燃料棒から放出され、被覆管外表面に付着したと推定。また、Sb-125を検出したが、Snの放射化由来かFP由来かは判別できず。
  • 上端から12-15cmの領域：燃料被覆管内のボイドとZry製のスペーサーが存在する領域に対応。γ線のカウント数がいったん減少。
  • 上端から15-35cmの領域：燃料ペレットが残留。下に行くにつれてγ線線量が増加する理由は、燃料棒の下の方でより中性子束が大きく照射量が大きいことに対応。γ線同位体分析で、燃料由来のFP成分と放射化由来のCo-60を検出。
  • 上端から35-40cmの領域：ボイド。燃料由来のFP線量は、それより上の領域に比べて一桁以上減少。燃料デブリ粉末が付着していたと推定。一方で、Co-60線量が増加し、Sb-125は30%しか減っていない。ボイド部分でCo-60線量が増加した理由は、被覆管内が空になったため、被覆管裏面側のCo-60も検出したためと推定。Sb-125の検出量があまり減らなかった理由は、Zry中のSnの放射化由来の寄与が大きいと推定。
  • Ce-144は、上端から10cmの部位のみで検出⇒デブリ粒子付着由来と推定。
  • Cs-137は広く表面に付着。燃料由来であり、事故進展中および冷却水中に約6年間放置されていた最中に、被覆管の外表面に吸着されたと推定。
  • Co-60は燃料由来でなく、SS材の放射化由来と推定。Sb-125は、大半がSnの放射化由来と推定。

〇燃料棒サンプル：3-42（図３(b)）

　C7集合体のF8ポジションから回収（図１参照）。燃料バンドルに存在し、周囲を燃料棒に覆われている。サンプル全長28.1cm。そのうち、上部の11.5cmは304SS製のスプリングがある部位に相当。その下に上部スペーサーグリッドとギャップ(3.5cm)領域があり、その下に燃料ペレットが12.1cm分残留、さらにその下の約1cmは中空の被覆管のみが残留。

  • 上端から0-14cmの領域：γ線のカウントピークが存在。3-30サンプルと同様に、スプリングの放射化由来と推定。制御棒が隣接していた3-30に比べて、中性子束が大きく、放射化量が大きかったと推定。全長にわたってCe-144とRu-106が検出されず、燃料由来粒子の付着がなかったと推定。
  • 上端から15-27cmの領域：線量が次第に増加。これは、燃料集合体上部での中性子束の増加と整合。
  • 上端から30cmの部位：γ線同位体分析で、Cs-137,Sb-125,Co-60を検出。Cs-137は燃料粉末の一部が被覆管内に付着と推定。Sb-125とCo-60は放射化由来。

〇制御棒/案内管サンプル：3-1Cと3-1G（図３(c)(d)）

　C7集合体のN10ポジションから回収（図１参照）。燃料棒サンプルr3-30に隣接。制御棒サンプルは全長37cm。そのうち、31cm分に制御材残留。サンプルの上端にはスプリングが存在し、そのすきまに溶融凝固した制御材が侵入。案内管サンプルは全長36cm。制御棒/案内管サンプルは、燃料棒サンプルに比べて、全体的にγ線量が低い。FPの検出量も相対的に小さい。

  • 上端から0-8cmの領域（3-1C）：燃料棒サンプルで見られたようなスプリングの放射化による線量ピークは検出されず。
  • 上端から約35cmの領域（3-1C）：主にSb-125による線量ピークを検出。3-1CはSS主成分であり、Snの放射化由来によるとは考えられない。FP成分の付着の可能性。一方で、Cs-137の分布にはほとんどピークが見られなかった。このピークの理由は同定されていない。Sb-125が燃料ペレットから分離されるなんらかのメカニズムが存在する可能性、あるいは、放射化されたSn由来のSb-125が燃料棒被覆管から分離されて、制御棒被覆管の外表面に付着した可能性、などが考えうる。
  • 3-1G：全長にわたり、次第に線量増加。線源はCs-137,Co-60,Sb-125。Cs-137はほぼ均質に分布。Co-60とSb-125は次第に線量増加。FeとSnの放射化由来と推定。

〇制御棒/案内管サンプル：3-14C/G（図３(e)）

　C7集合体のC6ポジションから回収（図１参照）。制御棒被覆管と案内管は機械的に分離できなかった。全長17.8cm。全体的に線量分布が平坦。線源はCs-137,Co-60,Sb-125。

  • 図３(a)　燃料棒サンプル3-30の全長γスキャン [1]

    図３(a)　燃料棒サンプル3-30の全長γスキャン [1]

  • 図３(b)　燃料棒サンプル3-42の全長γスキャン [1]

    図３(b)　燃料棒サンプル3-42の全長γスキャン [1]

  • 図３(c)　制御棒サンプル3-1Cの全長γスキャン [1]

    図３(c)　制御棒サンプル3-1Cの全長γスキャン [1]

  • 図３(d)　案内管サンプル3-1Gの全長γスキャン [1]

    図３(d)　案内管サンプル3-1Gの全長γスキャン [1]

  • 図３(e)　制御棒/案内管サンプル3-14C/Gの全長γスキャン [1]

    図３(e)　制御棒/案内管サンプル3-14C/Gの全長γスキャン [1]

化学・放射化学分析

　表１~表４に、図２に示したロッド状サンプルから採集した各種被覆管サンプルの浸出液の分析データを単位表面積当たりの検出量（μg/cm2）として示す。なお、分析部位は、図２中にSEを付記して示している。

表１　燃料棒サンプルから採集したセグメントの浸出溶液の分析結果（μg/cm2）[1]
燃料棒サンプル3-30のSE-2部位

（上端から約34cm）

燃料棒サンプル3-30のSE-4部位

（上端から約20cm）

燃料棒サンプル3-42のSE-6部位

（上端から約23cm）

燃料棒サンプル3-42のSE-8部位

（上端から約13cm）

元素 外表面 内表面 外表面 内表面 外表面 内表面 外表面 内表面
燃料棒由来
U 5.86 x 102 2.88 x 101 4.82 x 100 <5.14 x 100 1.92 x 102 7.41 x 100 1.05 x 102 1.59 x 101
Zr 1.50 x 102 1.39 x 102 1.54 x 101 9.51 x 101 8.71 x 101 5.53 x 101 3.59 x 102 1.46 x 102
Sn 2.82 x 101 <2.06 x 101 <1.93 x 101 7.71 x 100 3.21 x 101 8.55 x 100 3.45 x 102 <2.12 x 101
制御材由来
Ag 4.67 x 101 1.18 x 101 4.80 x 10-1 <0.51 x 100 9.39 x 101 <5.70 x 10-1 6.33 x 101 <5.29 x 10-1
In 5.68 x 10-1 <1.03 x 10-1 <9.64 x 100 <1.03 x 101 6.76 x 101 <1.14 x 101 6.56 x 101 <1.06 x 101
Cd 5.73 x 100 <1.03 x 100 <9.64 x 10-1 <1.03 x 100 4.38 x 100 <1.14 x 100 5.88 x 100 <1.06 x 100
可燃性毒物由来
Al 8.37 x 100 <2.06 x 100 5.78 x 100 <2.06 x 100 1.22 x 101 <5.13 x 100 1.45 x 101 <2.12 x 100
B 1.63 x 101 <4.11 x 100 <3.86 x 100 <4.11 x 100 3.41 x 101 <4.56 x 100 1.29 x 102 <3.70 x 100
Gd <1.32 x 100 <1.54 x 100 <1.45 x 100 <1.54 x 100 <1.46 x 100 <1.71 x 100 <1.36 x 100 <1.59 x 100
構造材成分由来
Fe 1.59 x 101 2.06 x 100 4.80 x 10-1 <1.03 x 100 4.62 x 101 1.71 x 100 1.09 x 103 6.35 x 100
Ni 7.93 x 100 <1.03 x 101 <9.64 x 100 <1/03 x 101 3.55 x 101 <1.14 x 101 1.56 x 102 <1.06 x 101
Cr 3.08 x 100 <3.60 x 100 <3.37 x 100 <3.60 x 100 <3.41 x 100 <3.99 x 100 3.45 x 102 <3.70 x 100
Mn 8.80 x 10-1 5.10 x 10-1 4.80 x 10-1 5.10 x 1021 1.46 x 100 5.70 x 10-1 1.40 x 101 1.06 x 100
Mo <3.52 x 100 4.11 x 100 <3.86 x 100 <4.11 x 100 <3.89 x 100 <4.56 x 100 4.52 x 100 <4.23 x 100
Co 3.52 x 100 1.03 x 100 1.45 x 100 1.03 x 100 3.41 x 100 1.14 x 100 3.17 x 101 2.12 x 100
Si 2.64 x 100 <2.06 x 100 <1.93 x 100 <2.06 x 100 7.30 x 100 <2.28 x 100 1.18 x 101 <2.12 x 100
Nb 1.76 x 100 2.57 x 100 2.41 x 100 2.06 x 100 2.43 x 100 2.85 x 100 2.26 x 100 2.565 x 100

#Siの分析値は、溶融処理時に用いたガラス材などからのコンタミの影響を受けていると考えられる。

#ZrとSnの分析値は、Zry被覆管から直接溶融した量を含む。


表１　燃料棒サンプルから採集したセグメントの浸出溶液の分析結果（μg/cm2）[1]
燃料棒サンプル3-30のSE-2部位

（上端から約34cm）

燃料棒サンプル3-30のSE-4部位

（上端から約20cm）

燃料棒サンプル3-42のSE-6部位

（上端から約23cm）

燃料棒サンプル3-42のSE-8部位

（上端から約13cm）

元素 外表面 内表面 外表面 内表面 外表面 内表面 外表面 内表面
燃料棒由来
U 5.86 x 102 2.88 x 101 4.82 x 100 <5.14 x 100 1.92 x 102 7.41 x 100 1.05 x 102 1.59 x 101
Zr 1.50 x 102 1.39 x 102 1.54 x 101 9.51 x 101 8.71 x 101 5.53 x 101 3.59 x 102 1.46 x 102
Sn 2.82 x 101 <2.06 x 101 <1.93 x 101 7.71 x 100 3.21 x 101 8.55 x 100 3.45 x 102 <2.12 x 101
制御材由来
Ag 4.67 x 101 1.18 x 101 4.80 x 10-1 <0.51 x 100 9.39 x 101 <5.70 x 10-1 6.33 x 101 <5.29 x 10-1
In 5.68 x 10-1 <1.03 x 10-1 <9.64 x 100 <1.03 x 101 6.76 x 101 <1.14 x 101 6.56 x 101 <1.06 x 101
Cd 5.73 x 100 <1.03 x 100 <9.64 x 10-1 <1.03 x 100 4.38 x 100 <1.14 x 100 5.88 x 100 <1.06 x 100
可燃性毒物由来
Al 8.37 x 100 <2.06 x 100 5.78 x 100 <2.06 x 100 1.22 x 101 <5.13 x 100 1.45 x 101 <2.12 x 100
B 1.63 x 101 <4.11 x 100 <3.86 x 100 <4.11 x 100 3.41 x 101 <4.56 x 100 1.29 x 102 <3.70 x 100
Gd <1.32 x 100 <1.54 x 100 <1.45 x 100 <1.54 x 100 <1.46 x 100 <1.71 x 100 <1.36 x 100 <1.59 x 100
構造材成分由来
Fe 1.59 x 101 2.06 x 100 4.80 x 10-1 <1.03 x 100 4.62 x 101 1.71 x 100 1.09 x 103 6.35 x 100
Ni 7.93 x 100 <1.03 x 101 <9.64 x 100 <1/03 x 101 3.55 x 101 <1.14 x 101 1.56 x 102 <1.06 x 101
Cr 3.08 x 100 <3.60 x 100 <3.37 x 100 <3.60 x 100 <3.41 x 100 <3.99 x 100 3.45 x 102 <3.70 x 100
Mn 8.80 x 10-1 5.10 x 10-1 4.80 x 10-1 5.10 x 1021 1.46 x 100 5.70 x 10-1 1.40 x 101 1.06 x 100
Mo <3.52 x 100 4.11 x 100 <3.86 x 100 <4.11 x 100 <3.89 x 100 <4.56 x 100 4.52 x 100 <4.23 x 100
Co 3.52 x 100 1.03 x 100 1.45 x 100 1.03 x 100 3.41 x 100 1.14 x 100 3.17 x 101 2.12 x 100
Si 2.64 x 100 <2.06 x 100 <1.93 x 100 <2.06 x 100 7.30 x 100 <2.28 x 100 1.18 x 101 <2.12 x 100
Nb 1.76 x 100 2.57 x 100 2.41 x 100 2.06 x 100 2.43 x 100 2.85 x 100 2.26 x 100 2.565 x 100

#Siの分析値は、溶融処理時に用いたガラス材などからのコンタミの影響を受けていると考えられる。

#ZrとSnの分析値は、Zry被覆管から直接溶融した量を含む。

参考文献

[1] S.M. Jensen, D.W. Akers, E.W. garner, G.S. Roybal, Examination of the TMI-2 core distinct components, GEND-INF-082, 1987.

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