ホットパーティクルの分析結果と事故初期での粒子生成プロセスの推定

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概要

図1 燃料粒子(参考文献[1] Fig.1)
図2 Zrベースの粒子(参考文献[1] Fig.2)
図3 不均質系の粒子(参考文献[1] Fig.3)

建屋から採取したLFCM試料(図1)の元素組成、及び構成相の分析結果[1]


サンプル "S2":ジルカロイとの相互作用を経ていない燃料粒子(図1)。

  • 連結した細長い気孔を形成しており、事故過程で加熱の影響を受けたものとみられる。


サンプル "RL-1":ジルコニア(酸化されたジルカロイ)をベースとする粒子(図2)。

  • 単斜晶のZrO2(Uはごく微量)が占めるが、U濃度が高い領域もスポット的に点在。
  • 構成相は酸化物だが結晶サイズ(粒界に沿ったボイドの計測から評価)は元のZry合金と同程度であり、長期酸化した被覆管のZrO2層に典型的な柱状晶の形成も認められない。また、外周部は粗い面を有し、粒子自体も小さい(<150μm)。⇒ 粒界部分において塑性変形を経ずに剥離し、排出された後に酸化が進んだものと推定。
  • U濃度が高い領域の性状は、「サブミクロンサイズの(U,Zr)O2粒子」と「ZrO2の粒界で区画されたU濃度の高い領域」に大別。後者は高温条件において点拡散源からのUの粒子内拡散が起き、ZrO2の粒界がバリアとなり形成したものと推定。
    • シンプレクタイト構造を示している部分もあり、早く冷却されたことを示唆。
    • 当該領域の生成プロセスとしては、金属相中にUO2粒子がトラップされる → メルトの形成 → 爆発により急冷を経たものと推定。


サンプル "S4":Zrリッチな(Zr,U)O2を主に、UO2や未酸化のZr(ZrOまたはZr(O))が点在(図3左)。

(領域1)Zrリッチな領域:2~5μmの(Zr,U)O2の周囲にサブミクロンオーダーの(U,Zr)O2が取り囲む。

(領域2)Uリッチな領域(U-rich vein):サンプルの中央部を静脈状に横切る。

(領域3)混在領域:六方晶Zrが析出(120°の角度を持つラメラ構造を形成)し、その周囲をUリッチな静脈状の組織が取り囲む(図3右)。

  • 領域2から遠ざかるほど、(U,Zr)O2の析出物は少なく、Zrリッチな粒子が識別しにくくなる。
  • 粒子の生成プロセスとしては、高温状態のUリッチなメルトがZrリッチな領域に侵入→当該領域へのU,Oの拡散を促進→過飽和なZr-U-O系の固溶体を形成→冷却過程で過飽和な固溶体が分解し、ラメラ構造とサブミクロンオーダーのUO2粒子を形成したものと推定。
  • Fe, CrはUに同伴。⇒ 爆発以前の粒子形成の過程で、燃料、被覆管、スペーサグリッドとの相互作用によるZr-U-Fe-O系メルトが形成されたことを示唆。



燃料デブリ・堆積物の生成プロセスの検討に資する情報

  • Fe, CrとUが同伴しており、構造材と燃料との相互作用を示唆。
  • 単斜晶ZrO2とUO2が混合する組織では、UO2が固相を留めた状態での相互作用を示唆。



関連項目

チェルノブイリ原子力発電所事故
既往知見

参考文献

  1. 1.0 1.1 1.2 1.3 Shiryaev A.A., Vlasova I.E., Yapaskurt V.O., Burakov B.E., Averin A.A., Elantyev I. (2018): "Forensic study of early stages of the Chernobyl accident: Story of three hot particles". J. Nucl. Mater., 511, 83-90.