事故前後での炉心物質とFPインベントリ
TMI-2事故前後での炉心物質とFP分布の評価は、事故炉のクリーンアップ作業、デブリ取り出し、事故進展解析等に向けた重要知見であった。炉心物質については、事故前の設計情報に基づいて初期インベントリが評価され、内部調査、サンプル分析、デブリ取り出しなどの作業の進捗に伴って、事故後の分布がアップデートされた[1,2]。FPについては、そもそも事故開始時点での初期インベントリを正確に評価することが困難であった。そこで、事故時の炉心をU富化度によって３領域（炉心中央、炉心中間、炉心外周）に分割し、ORIGEN-II等の解析コードを用いて、事故直前のインベントリとその経時変化が評価された[3]。サンプル分析や内部調査、建屋内の放射線計測の結果等に基づいて、燃料デブリや破損燃料中のFP残留率、また、圧力容器内外の主要な領域（一次系内表面、原子炉建屋滞留水、補助建屋滞留水、など）への移行率、付着率が評価された[1,2]。この項目では、TMI-2事故解析で行われた、初期インベントリと物質分布の評価についてまとめる。
炉心物質インベントリ
事故前の炉心物質インベントリ
表１(a)に、事故前の主要な炉心物質の重量を示す[1]。表１(b)には、マイナー成分も含めたより正確な重量を示す[4]。表１(a)は、炉心物質のインベントリ評価に、表１(b)は、デブリ分析での対象核種の選定基準に用いられた。主要な炉心物質としては、燃料棒、制御材、構造材（制御棒被覆管、スペーサグリッド、上下端栓、など）があり、その他に、反射体として用いられていたZrO2、可燃性毒物のAl2O3-B4C、ガドリニア含有燃料、などが装荷されていた。燃料棒は、燃料ペレット約94トン、ジルカロイ被覆管約24トンで構成され、ジルカロイ中の主な副成分としてSnが約370kg装荷されていた。Ag-In-Cd合金からなる制御材は約３トン装荷されていた。構造材は、SS材とインコネル材からなり、事故前の炉心部での重量は約６トンであった。表１(b)に記載されている物質のうち、SnとMo以外のマイナー成分は、インベントリ評価では考慮されていない（#デブリ分析で考慮された）。
また、事故の過程で上部格子の底部が一部溶融して崩落したため、約229kgの構造材がデブリ中に混入したと推定された[1]。また、溶融デブリの一部は、炉心外周のバッフル版とコアフォーマ領域を破損して下部プレナムに移行したが、その際に、構造材約182kgが炉心物質に混入したと推定された[1]。事故進展時に、ジルカロイ被覆管は水蒸気によって酸化され、ZrO2が形成されるが、事故シナリオ解析で推定された水素発生量約459kgから逆算して、ジルカロイ酸化に寄与した酸素重量が約3,300kgと評価された[1]。これは、単純計算で、Zrの約43%が酸化していたことに相当している。実際には、水素発生量の推定値に不確かさがあること、ジルカロイだけでなく構造材の一部も酸化していたこと、等により、酸素重量増加の推定には不確かさが存在している。これらの合計として、事故後の炉心物質の総重量は133,250kgと見積もられた[1]。
| 炉心物質 | 成分 | 重量（kg） | 炉心物質 | 成分 | 重量（kg） | 炉心物質 | 成分 | 重量（kg） | 炉心物質、など | 成分 | 重量（kg） |
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 燃料棒 | U | 82,810 | 制御材 | Ag | 2,199 | 構造材
（SS, インコネル） |
Fe | 3,400 | その他 | ZrO2, Al2O3-B4C, Gd2O3、など | 3,600 |
| Zr | 23,200 | In | 412 | Cr | 1,110 | 上部格子の崩落 | 構造材 | 229 | |||
| Sn | 370 | Cd | 137 | Ni | 1,046 | バッフル板などの破損 | 構造材 | 182 | |||
| O | 11,300 | Mo | 36 | ジルカロイの酸化 | 酸素量の増加 | 3,300 |
| 炉心物質 | 重量（t） | 主要成分 | 組成（wt%） | 炉心物質 | 重量（t） | 主要成分 | 組成（wt%） |
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| UO2ペレット | 93.05 | U-235 | 2.265 | ZrO2 | 0.331 | Zr | 74 |
| U-238 | 85.882 | O | 26 | ||||
| O | 11.853 | Ag-In-Cd | 2.749 | Ag | 80.0 | ||
| Zry-4 | 23.029 | Zr | 97.907 | In | 15.0 | ||
| Sn | 1.60 | Cd | 5.0 | ||||
| Fe | 0.225 | B4C-Al2O3 | 0.626 | Al | 34.33 | ||
| Cr | 0.125 | O | 30.53 | ||||
| O | 0.095 | B | 27.50 | ||||
| その他 | C,N,Hf,S,Al,Ti,V,Mo,Ni,
Cu,W,H,Co,B,Cd,U |
C | 7.64 | ||||
| SS | 4.636 | Fe | 68.635 | Gd2O3-UO2 | 0.1315 | Gd | 10.27 |
| Cr | 19.000 | U | 77.22 | ||||
| Ni | 9.000 | O | 12.01 | ||||
| Mn | 2.000 | ||||||
| Si | 1.000 | ||||||
| その他 | N,C,Co,P,S | ||||||
| Inconel-718 | 1.211 | Ni | 51.900 | ||||
| Cr | 19.000 | ||||||
| Fe | 18.000 | ||||||
| Nb | 5.553 | ||||||
| Mo | 3.000 | ||||||
| その他 | Tl,Al,Co,Si,Mn,N,Cu,C,S |
事故後の炉心物質分布
表２に、事故後の破損燃料とデブリの分布の評価結果をまとめて示す[1]。燃料棒の約33%は、炉心周辺領域、及び、炉心下部に、本来の燃料棒形状を維持して残留していた。事故シナリオ解析の結果、これらの燃料棒の事故時ピーク温度は、<1100Kであり、炉心物質の初期組成がほぼ維持されていると評価された。周辺燃料棒と切り株燃料棒の割合は、デブリ取り出しにともなって撮影された圧力容器内部のビデオ画像から、周辺燃料棒約22.7%、切り株燃料棒約10.7%と見積もられた（不確かさ±５%）。炉心中央に堆積していた溶融凝固層については、上下クラストで挟まれた構造を持っていた。ボーリングサンプルの分析と画像解析により、上部クラストは、比重8.3g/cm3、重量2,450kg、下部クラストは、比重7.3g/cm3、重量8,760kgと評価された。クラスト層の厚みが非均質なことから、その重量評価誤差は30～40%と見積もられた。溶融凝固層の重量は、回収されたデブリと上下クラスト層重量の差し引きで、25,990kgと評価された。上部ルースデブリベッドは、比重3～5g/cm3の範囲で（上層が小さく、下層が大きい）、初期インベントリの約20%を占めていた。下部プレナムデブリについては、取り出し時の重量が19,100kgであり、主成分はUとZrの二酸化物で、構造材成分をわずかに含んでいた。残り約10,000kgは、下部プレナムデブリや溶融凝固層とLCSAやUCSAの堆積デブリの組成や比重はほぼ等しいと仮定され、画像データで見積もられたデブリ堆積状態から、LCSAとUCSAの堆積デブリの体積割合が評価差荒れ、それぞれに割り付けられた。
| 主要な領域 | 重量推定値（kg） | 不確かさ（%） | 事故直後のインベントリに対する割合（%） |
|---|---|---|---|
| 形状を維持した燃料棒
（炉心周辺燃料、切り株燃料） |
44,500
周辺燃料棒：30,200 切り株燃料棒：14,300 |
5 | 33.4 |
| 溶融凝固層
（クラスト層を含む） |
32,700
溶融凝固層：25,990 上部クラスト層：2,450 下部クラスト層：8,760 |
5 | 24.5 |
| 上部ルースデブリ
（デブリベッド） |
26,600 | 5 | 19.9 |
| 下部プレナムデブリ | 19,100 | 20 | 14.3 |
| LCSA内堆積デブリ | 5,800 | 40 | 4.3 |
| UCSA内堆積デブリ | 4,200 | 40 | 3.2 |
| 圧力容器外 | 60～100# | - | 0.2～0.3 |
#圧力容器外の炉心物質量は、原子炉建屋と補助建屋内の各種機器や配管の線量計測の結果に基づいて推定された。後日、GPU社による詳細評価がなされ、450kgに修正されている。
LCSA: Lower Core Support Assembly
UCSA: Upper Core Support Assembly
燃料棒成分について
表３(a)に、燃料棒主要成分（U,Zr,Sn）の、圧力容器内デブリ中の捕捉率を示す[1,2]。それぞれの領域から採集されたデブリサンプルの分析値の積み上げで、Uの97%が捕捉されたと評価された。形状を維持した燃料棒は、初期インベントリをそのまま維持していたとされた。上部ルースデブリは、>90%が約1～5mmサイズの粒子デブリであり、その平均組成は、初期インベントリに比べてUリッチであった（66%に対し75%）。下部プレナムデブリは、Uの平均濃度65%で、初期インベントリに近い値であった。これに対し、溶融凝固層や上部クラスト層中の金属相や下部クラスト層はUの相対濃度が低く、逆にZr濃度が高い傾向が示された。上部クラスト、溶融凝固層、下部クラストの平均的なU濃度は、それぞれ、49、54、34%であった。しかし、これらの層のうち酸化物相中の平均U組成は、炉心平均に近い値であった。上部プレナム構造物の付着デブリの分析結果から、この領域へのU移行物量は、初期インベントリの<0.1%と評価された。
Zrについては、捕捉率が91%であった。上部ルースデブリベッド中のUに対する分析値の相対値から、約50%のZrは炉心下部に先行的に移行したと推定された。炉心下部に移行したZrは、溶融凝固層中の金属相や下部クラスト層に濃化していた。Snは、ジルカロイの酸化・溶融過程でZrから分離され、金属デブリ側に移行していた。ZrとSnの捕捉率がUに比べて低いため、サンプル分析されていない領域に金属デブリが存在していた可能性が示唆された。可能性の一つとして、事故初期に発生した炉心上部での燃料崩落イベント（スクラム後174分）の際に形成された金属微粒子デブリが、下部プレナムに沈降して堆積し、下部プレナムデブリの最下層に金属層を形成していたシナリオが推定された。しかし、下部プレナムデブリ底部のサンプル分析は行われておらず、この仮説は検証されていない。なお、SnはZrに比べて、金属相側に多く分布していることがわかる。
制御材成分について
表１に示したように、Ag-In-Cdの重量比は、80-15-5wt%であった。その融点は1073-1123Kであった。TMI-2事故では、制御棒溶融時に圧力容器内が高圧で保たれていたため、溶融制御材はデブリ中にあまり噴出されなかったと考えられている。制御材の一部（主にAg）はエアロゾルとして上部プレナムに移行、付着した。上部ルースデブリ中にも若干量のAgが同定された（インベントリの1.8%）。In,Cdの検出量は<0.1%であった。溶融凝固層やクラスト層中では、金属相側に濃化していた。これは、事故の初期に溶融した制御材成分が、燃料成分より先に炉心下部に移行したことを示唆している。下部プレナムデブリ中での検出量は極めて小さく、これは、スクラム後224分のデブリ移行イベント時には、溶融デブリプール中のAg-In-Cdがほぼ溶融デブリ外に放出されていたことを示唆している。Ag-In-Cdとも捕捉率が高くないので、圧力容器内のどこかに移行している可能性がある。上述の事故初期の下部プレナム底部への金属デブリ堆積に随伴した可能性がある。とくにAgは比重が大きいため（10.5g/cm3）、174分のデブリ崩落イベント等の際に粒子状で巻き上げられ、下部プレナム底部に沈降した可能性が考えられる。Inは、Agよりも炉心下部で多く検出された。一方で、Agに比べ酸化物相側での検出割合が若干大きい傾向がある。Cdについては温度上昇により蒸発したと推定されている。Cdは主に金属相中に存在している。事故初期には、全てが蒸発したのではなく、ボイド内にCd気体が保持されていた可能性がある。
構造材成分について
構造材の分布についての考察は、参考文献[2]で行われている。
Feについては、上部ルースデブリ中で濃度低下、上下クラスト層と溶融凝固層中の金属相で濃化している。Feの酸化度は20%程度と推定された。
Crについては、クラスト層や溶融凝固層中の金属相中に1.4-1.7wt%の重量濃度で検出された。その多くは酸化され、金属相中では酸化物相として結晶粒界に存在していた。酸化物相中では、構造材酸化物の第２相を形成していた。
Niについては、ほぼ酸化されておらず、特に下部クラスト層に濃化していた。Niについては、ボーリングサンプル中の金属相と酸化物相の体積割合、および、それぞれの分析データの代表性が、大きな不確かさを持っている。溶融凝固層の分析結果を外挿して評価した下部プレナムやLCSA/UCSA堆積デブリ中の分布についても不確かさが大きい。
Moについては、分析データを単純に積み上げると、初期インベントリの約３倍量となってしまう。この傾向は、Moに限らず、初期インベントリが小さく、サンプル分析において、分析感度ぎりぎりの条件で測定した元素について、往々にして現れる。サンプルが非均質な時に、この傾向はより大きく出現しやすい。Moでは、ボーリングサンプル中の金属相の分析値の不確かさが大きいと考えられる。Moの由来は、スペーサグリッドのインコネルであり、おそらく下部クラストを最初期形成した物質に多く含有されている。
| 主要な領域 | 燃料棒成分 | 制御材成分 | 構造材成分 | |||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| U | Zr | Sn | Ag | In | Cd | Fe | Cr | Ni | Mo | |
| 上部プレナム付着デブリ | <0.1 | <0.1 | <0.1 | 1.0 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | <0.1 |
| 上部ルースデブリ
（デブリベッド） |
24 | 13 | <0.1 | 1.8 | <0.1 | <0.1 | 5.3 | 5.0 | 12 | <0.1 |
| 上部クラスト層
酸化物相 金属相 |
.
1.3 - |
.
1.2 0.3 |
.
2.3 6.1 |
.
1.2 2.4 |
.
3.6 3.3 |
.
0.65 0.39 |
.
1.2 7.4 |
.
1.1 2.7 |
.
1.3 12 |
.
- 27 |
| 溶融凝固層
酸化物相 金属相 |
.
12 - |
.
18 0.2 |
.
- 5.8 |
.
1.6 10 |
.
2.1 27 |
.
1.1 6.1 |
.
- 6.2 |
.
13 1.5 |
.
- 10 |
.
- 28 |
| 下部クラスト層
酸化物相 金属相 |
.
3.6 - |
.
2.8 5.6 |
.
9.3 26 |
.
7.3 11 |
.
7.2 16 |
.
1.4 2.9 |
.
1.4 22 |
.
4.3 9.9 |
.
11 34 |
.
- 62 |
| 形状を維持した燃料棒 | 33 | 33 | 33 | 11 | 11 | 11 | 33 | 33 | 33 | 33 |
| 下部プレナムデブリ | 15 | 11 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | 13 | 13 | 1.8 | 126 |
| LCSA内堆積デブリ | 4.6 | 3.3 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | 4.1 | 3.9 | 0.5 | 38 |
| UCSA内堆積デブリ | 3.3 | 2.4 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | <0.1 | 3.0 | 2.8 | 0.4 | 28 |
| 捕捉率の合計 | 97% | 91% | 82% | 47% | 70% | 23% | 97% | 90% | 116% | 340%# |
FPインベントリ
事故前のFPインベントリ
事故時のFPインベントリ解析では、様々な不確かさを考慮する必要がある。スクラム時点でのFPインベントリは、解析で評価するしかないが、様々な解析コードによる解析誤差は、核種によっては最大25%に達する。サンプル分析における分析誤差や、事故時のデブリふるまい、事故以降のデブリふるまいにともなうFPふるまいの変化も考慮する必要がある。そこで、初期インベントリの評価は、Point Isotopic Delpletion法による簡易解析で十分とされた。
図１に、U-235富化度の分布を、表４に、12群に分類された燃焼集合体のそれぞれの燃焼条件を示す[3]。装荷されていた177個の燃料集合体について、軸方向に７ノードに分割されてORIGEN-IIコードでの解析が行われた（スクラム以降の時間変化）。44個のFP核種と24個の重元素について解析結果が整理され、炉心中央、炉心中間、炉心外周の３領域に分けてまとめられた。解析の不確かさについては、Ag-110とAg-110mで28%、Rh-106、Cs-134、Cs-137、Gd-153、Eu-155で10-20%、それ以外のFPでは10%以下と記載されている[3]。重元素では解析誤差が大きく、241核種では30%、242核種では80%、243核種ではファクター2.4、244核種ではファクター3.4と記載されている[3]。
図２に、３領域に分類したそれぞれでの、燃焼にともなうU-235濃度の変化を示す[3]。炉心外周領域に2.96%富化度燃料が、炉心中間領域に2.64%富化度燃料が、炉心中央領域に1.98%富化度燃料がそれぞれ装荷されていた。また、燃焼に伴う、U-235に対するFP核種や重元素核種の相対濃度が解析されている。これらの解析値が整理され、領域ごとのU-235に対するFP相対濃度の基準条件とされた。表５に、例として、炉心全体でのスクラム時点でのモル量解析値を示す[3]。図３に、FPや重元素核種とU-235の相対濃度変化の例を示す[3]。スクラム以降の濃度変化については、直線的に単調に変化している核種については解析の不確かさが小さく、曲線的に変化している核種では解析誤差が大きくなる。
| 燃料グループ | 解析ノード数 | 初期富化度
（wt%） |
初期UO2重量
（t） |
平均燃焼度
（MWd/MTU） |
最低燃焼度
（MWD/MTU） |
最高燃焼度
（MWD/MTU） |
|---|---|---|---|---|---|---|
| 1 | 72 | 1.98 | 4.7684 | 1863 | 1436 | 2240 |
| 2 | 68 | 1.98 | 4.5035 | 2746 | 2488 | 3158 |
| 3 | 152 | 1.98 | 10.067 | 3637 | 3190 | 4021 |
| 4 | 100 | 1.98 | 6.6228 | 4391 | 4087 | 4905 |
| 5 | 105 | 2.64 | 6.9540 | 2239 | 1647 | 2741 |
| 6 | 76 | 2.64 | 5.0334 | 3552 | 2810 | 3890 |
| 7 | 230 | 2.64 | 15.223 | 4315 | 3907 | 4952 |
| 8 | 16 | 2.64 | 1.0597 | 5465 | 5227 | 6213 |
| 9 | 136 | 2.96 | 9.0071 | 1548 | 910 | 2020 |
| 10 | 164 | 2.96 | 10.861 | 2644 | 2100 | 3143 |
| 11 | 76 | 2.96 | 5.0334 | 3554 | 3261 | 4192 |
| 12 | 44 | 2.96 | 2.9140 | 4878 | 4453 | 5572 |
| 核種 | 全炉心 | 炉心中央
1.98%燃料 |
炉心中間
2.64%燃料 |
炉心外周
2.96%燃料 |
|---|---|---|---|---|
| Th-231 | 3.184 x 10-8 | 7.567 x 10-9 | 1.122 x 10-8 | 1.306 x 10-8 |
| Th-234 | ||||
| Pa-23 | ||||
| Pa-234m | ||||
| U-234 | ||||
| U-235 | ||||
| U-236 | ||||
| U-237 | ||||
| U-238 | ||||
| Np-237 | ||||
| Np-239 | ||||
| Pu-236 | ||||
| Pu-238 | ||||
| Pu-239 | ||||
| Pu-240 | ||||
| Pu-241 | ||||
| Pu-242 | ||||
| Am-241 | ||||
| Am242m | ||||
| Am-242 | ||||
| Am-243 | ||||
| Cm-242 | ||||
| Cm-243 | ||||
| Cm-244 |
事故後のFP分布
表４に、事故後の破損燃料とデブリの分布の評価結果をまとめて示す[1]。燃料棒の約33%は、炉心周辺領域、及び、炉心下部に、本来の燃料棒形状を維持して残留していた。事故シナリオ解析の結果、これらの燃料棒の事故時ピーク温度は、<1100Kであり、炉心物質の初期組成がほぼ維持されていると評価された。
参考文献
[1] D.W. Akers et al., TMI-2 Core materials and Fission Product Inventory, Nucl. Eng. and Design 118 (1990) 451-461.
[2] D.W. Akers and R.K. McCardell, Core Materials Inventory and Behavior, Nucl. Technol., 87 (1989) 214-223.
[3] B.G. Schnitzler and J.B. Briggs, TMI-2 Isotopic Inventory Calculations, EGG-PBS-6798, 1985.
[4] D.W. Akers et al., TMI-2 Core Debris Grab Samples -Examination and Analysis, GEND-INF-075, part 1, 1986.
[5]