ホットパーティクルの分析結果と事故初期での粒子生成プロセスの推定

概要

図1　燃料粒子（参考文献^[1] Fig.1）

図2　Zrベースの粒子（参考文献^[1] Fig.2）

図3　不均質系の粒子（参考文献^[1] Fig.3）

建屋から採取したLFCM試料（図1）の元素組成、及び構成相の分析結果^[1]

サンプル "S2"：ジルカロイとの相互作用を経ていない燃料粒子（図1）。

サンプル "RL-1"：ジルコニア（酸化されたジルカロイ）をベースとする粒子（図2）。

単斜晶のZrO₂（Uはごく微量）が占めるが、U濃度が高い領域もスポット的に点在。
構成相は酸化物だが結晶サイズ（粒界に沿ったボイドの計測から評価）は元のZry合金と同程度であり、長期酸化した被覆管のZrO2層に典型的な柱状晶の形成も認められない。また、外周部は粗い面を有し、粒子自体も小さい（＜150μm）。⇒　粒界部分において塑性変形を経ずに剥離し、排出された後に酸化が進んだものと推定。
U濃度が高い領域の性状は、「サブミクロンサイズの(U,Zr)O₂粒子」と「ZrO₂の粒界で区画されたU濃度の高い領域」に大別。後者は高温条件において点拡散源からのUの粒子内拡散が起き、ZrO₂の粒界がバリアとなり形成したものと推定。
- シンプレクタイト構造を示している部分もあり、早く冷却されたことを示唆。
- 当該領域の生成プロセスとしては、金属相中にUO₂粒子がトラップされる → メルトの形成 → 爆発により急冷を経たものと推定。

サンプル "S4"：Zrリッチな(Zr,U)O₂を主に、UO₂や未酸化のZr（ZrOまたはZr(O)）が点在（図3左）。

（領域1）Zrリッチな領域：2～5μmの(Zr,U)O2の周囲にサブミクロンオーダーの(U,Zr)O₂が取り囲む。

（領域2）Uリッチな領域（U-rich vein）：サンプルの中央部を静脈状に横切る。

（領域3）混在領域：六方晶Zrが析出（120°の角度を持つラメラ構造を形成）し、その周囲をUリッチな静脈状の組織が取り囲む（図3右）。

領域2から遠ざかるほど、(U,Zr)O₂の析出物は少なく、Zrリッチな粒子が識別しにくくなる。
粒子の生成プロセスとしては、高温状態のUリッチなメルトがZrリッチな領域に侵入→当該領域へのU,Oの拡散を促進→過飽和なZr-U-O系の固溶体を形成→冷却過程で過飽和な固溶体が分解し、ラメラ構造とサブミクロンオーダーのUO2粒子を形成したものと推定。
Fe, CrはUに同伴。⇒　爆発以前の粒子形成の過程で、燃料、被覆管、スペーサグリッドとの相互作用によるZr-U-Fe-O系メルトが形成されたことを示唆。

燃料デブリ・堆積物の生成プロセスの検討に資する情報

関連項目

チェルノブイリ原子力発電所事故

参考文献

↑ ^1.0 ^1.1 ^1.2 ^1.3 Shiryaev A.A., Vlasova I.E., Yapaskurt V.O., Burakov B.E., Averin A.A., Elantyev I. (2018): "Forensic study of early stages of the Chernobyl accident: Story of three hot particles". J. Nucl. Mater., 511, 83-90.