RPV下部ヘッドで採取された燃料デブリ試料の分析結果(微細構造)とデブリ移行メカニズムの推定

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概要

 TMI-2事故炉の下部プレナムに堆積していた"岩石状"デブリサンプル【図1】(シュラウドとRPV側面内壁の間のダウンカマー付近から採集)の分析と、それに基づくデブリの下部プレナムへの移行・堆積メカニズムの推定が行われている[1]。

 サンプル中には、UとZrの二酸化物:(U,Zr)O2の固溶相からなっており、わずかに、(Fe,Cr,Ni,Al)の酸化物相が存在していた。

 サンプルの大部分では、丸い形状の二酸化物の結晶(U:Zr比がおよそ一定)と、その粒界に析出相が見られた。これは、デブリメルトが急冷したことを示唆している【図2】。粒界に析出した相は酸化物であり、共晶構造を持っていた【図3】。

 一方で、サンプルの一部にボイドが多く存在する領域があり、ボイドの周辺では、酸化物相の平均組成が、バルク領域と異なっていた。さらに、相分離を示す共晶構造が観測された【図4、5】。これは、ボイド周辺では、デブリメルトが徐冷されたことを示唆している。

 結晶粒界の融点は、その組成から、約1600Kと推定された。このことから、UとZr二酸化物の固溶体が析出した後に、デブリメルト中に存在していたFe,Cr,Ni,Alなどの酸化物が濃化した粒界部分は、鋼材の融点以下まで液相状態を維持していたと推定される。すなわち、凝固途中のデブリは、丸い形状の固相と粒界の液相からなる"濡れた砂"のような状態となっていたと推定される。このため、RPV鋼材との接触性が悪く、RPV鋼材の溶融があまり進まなかったのではないかと推定されている。

成分が比較的均質分布していた領域の分析結果

 サンプルは全体的に岩石状で、表面はごつごつしていた【図1】。

 断面拡大BSE像で見られた結晶構造(丸い結晶粒の集合、わずかな結晶粒界の存在)は、典型的な急冷組織(as cast)を示す【図2】。BSE像では、明るい部分が重元素に対応するため、試料全体にUが均質に分布し、粒界には、Zrなどの軽元素が濃化していることがわかる。

 結晶は単相【図3(a)】で、UO2とZrO2の二元系状態図で見られる、固溶体の高温安定相が急冷した状態と整合している【図6】。EPMAで求めたバルク相の平均組成は、35at%-ZrO2であった。

 結晶粒界に、二相分離の痕跡がある場所が存在していた【図3(b)】。粒界は、バルク相に比べてZrリッチであり、凝固過程で液相にZrO2が濃化したことが示唆された。これは、状態図を用いたZr濃化のメカニズムで説明できる(後述)。

図3 マトリックス相の拡大BSE像 (a) 結晶粒の様子、(b) 結晶粒界の様子 [1]







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ボイドが多い領域の分析結果

 サンプルの一部に、ボイドが多く存在する領域が観測された【図4】。ボイド周辺では、BSE像の色合いから、析出相の組成が異なっていると推定される【図5】。

 図5の領域には、(U,Zr)O2固溶相のほかに、U-Zr-Fe-O相、Fe-Cr-O相が検出された。これは、メルトの徐冷過程での析出と推定される。

 (U,Zr)O2固溶相の組成は、上述のマトリックス相の組成と類似していた。この相が

 U-Zr-Fe-O相では、Zrがやや高濃度であり、Feの酸化度はFeOと推定された。

 








参考文献

[1] R.V. Strain, L.A. Neimark, J.E. Sanecki, Fuel Relocation Mechanisms Based on Microstructures of Debris, Nucl. Technol. 89 (1989) 187-190.