RPV下部ヘッドで採取された燃料デブリ試料の分析結果（微細構造）とデブリ移行メカニズムの推定

概要

　TMI-2事故炉の下部プレナムに堆積していた"岩石状"デブリサンプル【図１】（シュラウドとRPV側面内壁の間のダウンカマー付近から採集）の分析と、それに基づくデブリの下部プレナムへの移行・堆積メカニズムの推定が行われている[1]。

　主成分はUとZrの二酸化物：(U,Zr)O₂の固溶相であり、わずかに、(Fe,Cr,Ni,Al)の酸化物相が存在していた。

　サンプルの大部分では、丸い二酸化物の結晶（U:Zr比がおよそ一定）と、粒界に析出相が見られ、デブリメルトが急冷したことを示した【図２】。粒界に析出した相は酸化物であり、共晶構造を持っていた【図３】。

　一方で、サンプルの一部に空隙が見られ、その周辺では、酸化物相の相分離を示す共晶構造が観測された【図４、５】。これは、サンプルの一部が徐冷されたことを示唆している。

　結晶粒界の融点は、その組成から、約1600Kと推定された。このことから、UとZr二酸化物の固溶体が析出した後も、粒界部分は鋼材の融点以下まで液相状態を維持していたと推定される。すなわち、デブリは濡れた砂のような状態となっており、RPV鋼材との接触性が悪く、これをあまり溶融しなかったのではないかと推定される。

マトリックス相の分析結果

　サンプルは全体的に岩石状で、表面はごつごつしている【図１】。

　断面拡大BSE像で見られた結晶構造（丸い結晶粒の集合、わずかな結晶粒界の存在）は、典型的な急冷組織（as cast）を示す【図２】。

　結晶は単相【図３(a)】で、UO₂とZrO₂の二元系状態図において、固溶体の高温安定相が急冷した状態と整合している【図６】。EPMAで求めたバルク相の平均組成は、35at%-ZrO₂であった。

　結晶粒界に、二相分離の痕跡がある場所が存在していた【図３(b)】。粒界は、バルク相に比べてZrリッチであり、凝固過程で液相にZrO₂が濃化したことが示唆された。（濃化のメカニズムは後述する。）

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  図１　TMI-2下部プレナムから採集された岩石状デブリの外観 [1]

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  図２　左図１の断面拡大BSE像（#重金属存在部位が明るく見える）

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  図１　TMI-2下部プレナムから回収された岩石状デブリ外観 [1]

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  図２　図１の断面拡大BSE像（#明るい部位が重元素に対応）[1]

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ボイドが多い部分の分析結果

　サンプルの一部に、ボイドが多く存在する領域が観測された【図４】。ボイド周辺では、BSE像の色合いから、析出相の組成が異なっていると推定される【図５】。

　図５の領域には、(U,Zr)O₂固溶相のほかに、U-Zr-Fe-O相、Fe-Cr-O相が検出された。これは、メルトの徐冷過程での析出と推定される。

　(U,Zr)O₂固溶相の組成は、上述のマトリックス相の組成と類似していた。この相が

　U-Zr-Fe-O相では、Zrがやや高濃度であり、Feの酸化度はFeOと推定された。

　

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  図４　TMI-2下部プレナムデブリ中で空隙が多かった部位の拡大断面のBSE像 [1]

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  図５　図４の空隙周辺領域の拡大BSE像 [1]

参考文献

[1] R.V. Strain, L.A. Neimark, J.E. Sanecki, Fuel Relocation Mechanisms Based on Microstructures of Debris, Nucl. Technol. 89 (1989) 187-190.