「デブリの自然発火性確認試験」の版間の差分

2025年5月1日 (木) 12:48時点における最新版

　TMI-2の燃料デブリ取り出しでは、上部ヘッドと上部プレナム構造物を取り外してから、圧力容器の上部に設置した回転式の作業プラットフォーム（SWP: Shielded Working Platform）から長尺ツールと収納缶を挿入して、燃料デブリを取り出す工法が採用された。この際に、上部プレナム構造物に付着していたデブリや圧力容器内に堆積していた粒子状のデブリが、事故後初めて大気中に曝されることになる。これらのデブリ中には、Zr金属、Zr系合金、Zr水素化物、部分酸化したZr(α-Zr(O),β’-Zr)、などの自然発火性をもつ物質が含まれている可能性があると考えられた。そこで、米国原子力安全委員会（NRC）と技術アドバイザーグループ（TAAG^#: Technical Assistance and Advisory Group）により、上部ヘッドや上部プレナム構造物の撤去やデブリ取り出しにおける安全評価項目として、デブリの自然発火可能性について検討が必要と指摘された[1]。

^#TAAG：TMI-2原発を所有するGPU社の社長が立ち上げた、GPU社から独立した廃炉・デブリ取り出し技術のレビューのための会議体である。約10人の専門家委員と、重要課題ごとの臨時委員で構成され、GPU社、NRC、DOEなどから提示された現場作業に関するリクエストに対応し、作業安全性のクロスチェックを実施した。

　そこで、GPU社、アイダホ国立研究所（INEL：Idaho National Engineering Laboratory）などにおいて、文献調査と実際のデブリを用いた模擬試験により、TMI-2デブリの自然発火可能性について検討された[2]。文献調査では（#特に原子力産業でのZr金属取り扱いの経験[3]を調査）、高温にさらされた炉心物質で起こりうる物理化学的な反応が整理され、TMI-2での燃料・デブリ取り扱いにおいて自然発火反応が起こることはほぼありえないと結論された。実デブリを用いた自然発火性確認試験では、圧力容器内から採集されたZrを含有する３種類のデブリを用いて、粒度分布測定、Zr濃度測定、熱分析試験、プロパントーチやアークプラズマによる着火試験、テスラコイルスパークによる着火試験、酸素中での打撃試験、などが行われ、いずれの試験でも自然発火性が見られないことが確認された。これは、事故進展中にほとんどのZr含有物質は高温水蒸気環境で酸化しているという事故進展解析の結果とも整合していた。さらに、仮に、単体では自然発火の可能性がある粒子が残留していても、それ以外の物質によって希釈されているため、局所的に自然発火が発生したとしても、その周囲に広がらないと評価された。

　一方、Pacific Northwest Laboratory（PNL）では、リードスクリューに付着していたデブリの自然発火性に関する総合的な試験が実施された[4]。H8（炉心中央の燃料集合体位置）の制御棒スパイダーのリードスクリューが回収され、そこから約20cmのサンプルが切りされ、その付着デブリについて、粒度分布、化学状態、組成などが分析された。熱分析装置を使った昇温試験も行われた。これらの試験において、付着デブリの自然発火性は見られなかった。

　これらの評価結果にもとづいて、デブリの自然発火性が重要課題であるという問題は排除された[2,4]。得られた知見は、上部ヘッドと上部プレナム構造物の撤去、および燃料デブリ回収システムにおけるデブリ自然発火性に関する安全審査の根拠となった。#一方で、文献調査と微量サンプルの模擬試験だけでは、サンプル代表性の課題により、実際に堆積しているデブリ中のZrの状態を完全に理解することは困難とされ、現場作業においては、デブリの自然発火性イベントが発生した場合でも、その影響を最小化できるような対策が準備されるべきと指摘された。このため、微粒子デブリが飛散した場合にこれを沈降させるホウ酸水ミスト装置の設置や、緊急時に圧力容器上部の燃料交換Canalにホウ酸水を注入するシステムの整備、などの安全対策が行われた[5]。

　この項目では、デブリの自然発火性に関する検討結果をまとめて示す。なお、リードスクリューサンプルの分析結果の詳細[15]、および、PNL試験の結果は別項目（リードスクリューサンプルの分析と自然発火試験[4]）で示す。

参考：リードスクリューサンプルの分析と自然発火性試験

参考：圧力容器ヘッド取り外し

TMI-2事故炉の内部調査と自然発火性の定義

図１　Quick Look調査時点での圧力容器内部の推定図と自然発火性確認試験のためのデブリサンプリング位置（文献[2]に基づいて編集）

　Quick Look調査[6]で、炉心上部にルースデブリベッドが存在し、塊状や粒子状のデブリが約１m深さで堆積していることが確認された。事故進展解析では、ルースデブリベッド層の下に溶融凝固したデブリ層とほとんど無傷の切り株燃料集合体があると推定された。図１に、Quick Look調査の時点で判明していた炉内状況推定図を示す。また、上部プレナム構造物には相当量の付着デブリが存在していることが確認された。NRCとTAAGにより、これらのデブリ中には自然発火性物質が含まれている可能性があり、その安全な取扱いについて検討が必要であると指摘された[1]。一般的には、自然発火の可能性を有するのは、IA,IIA,IIB,IIIB,IVB族の金属（Li,Rb,Cs,Mg,Ca,Zn,Th,U,Pu,Ti,Zr,Hfなど）を含む物質とされている。事故前のTMI-2炉心には、炉心インベントリとして、ジルカロイ-4が18.8%、Ag-In-Cdが2.2%、S.S.が1.3wt%、Inconelが1.0wt%存在しており（事故による酸化の効果を除く）、自然発火の可能性物質としては、ジルカロイ金属、ZrとUO₂ペレットの反応生成物（亜酸化物: U-Zr-O）、Zr水素化物、Zr系の合金、等が対象となる。

参考：Quick Look計画の概要

自然発火性にかかわる用語の定義

　まず、自然発火性（Pyrophoricity）の正確な定義を関係者で共有することが必要とされた。この用語は、燃焼理論で使われる数値解析から、農業、燃料、冶金分野で発生した火災や爆発まで、広い分野で使われているため、専門家・技術者の専門性によって理解が異なることが懸念されたためである。文献[7]を参照して、以下のように関連する技術用語の定義がまとめられた[2]。

自然発火現象：　全ての金属元素は、その酸化に適合した雰囲気（酸素濃度、湿分）では酸化しうる。特定条件で急速に酸化・発熱が進行し、自己継続的に燃焼が進む現象を自然発火という。自然発火が起こりうる物質を、自然発火性物質と呼び、Zrおよびその化合物は、それに含まれる。一方、自然発火性を示さない物質は、酸化速度が遅く、発熱量が小さいため、自然発火条件に到達しない。

自然発火性物質（Pyrophoric Material）：　54.4℃以下の温度で、自発的に発火する液体or固体のことをいう。

発火あるいは点火（Ignition）：　自己持続的な燃焼を開始するプロセスである。

パイロット発火あるいは点火（Pilot Ignition）：　外部の小規模な炎、スパーク、光などに誘起されて発火した場合には、パイロット発火という。

自発発火（Autoignition）、自発発火（Spontaneous Ignition）：　外部のパイロットソースなしで点火した場合には、自動発火、あるいは自発発火という。

#固体や液体のパイロット発火や自発発火の研究により、自然発火現象には、多くの因子が影響することがわかっている。雰囲気の組成、流速、固体や液体のサイズと形状、不純物濃度と種類、存在する水の量、液体や固体の事前の取り扱い方法などである。

発火温度（Ignition Temperature）：　発火温度の下限値である。一般には、パイロット発火温度は、自発発火温度よりかなり低い。

燃焼（Combustion）：　燃料（凝縮物orガス）や酸化性物質の自己継続的な発熱反応をいう。

#化学的には、その物質の最も高次の酸化度に到達していない物質は酸化しうる。つまり、すべての金属は、その酸化に適合した雰囲気中では酸化しうる。酸化に適合した雰囲気（空気や湿分）では、いくつかの金属は急速に酸化・発熱し、自然発火温度に到達しうる。逆に、いくつかの金属では、酸化速度がおそく、自然発火温度にはけっして到達しない。Zrは前者に分類される。

　また、爆燃や爆発という用語が、燃焼と組み合わせて用いられることがあるため、デブリの自然発火に直接関係しないが、それらの定義もまとめられている[6]。

爆燃（Deflagnation）：　燃焼性のガスから、反応しない物質に対して、熱伝導、対流、輻射で発熱反応が伝播することをいう。

爆発（Detonation）：　反応に関与あるいは反応を維持する物質中での衝撃波をともなう発熱反応のことをいう。本質的な加熱メカニズムは衝撃波による圧縮であり、温度上昇は、熱伝達ではなく、むしろ、衝撃波による圧縮によって引き起こされる。

TMI-2デブリと模擬物質を用いた自然発火性確認試験

　TMI-2事故で発生したデブリ中で自然発火の可能性がある物質として、Zr金属、α-Zr(O)、Zr水素化物、Zry被覆管とUO₂ペレットの反応生成物（U-Zr-O）、Zr系合金（Zr-Alなど）について検討された[2]。

文献調査

図２　上部ルースデブリのサンプリング模式図 [11]

　ドイツのカールスルーエ工科大（KIT、当時の略称は、KfKあるいはFZK）で実施されたZry被覆管とUO₂ペレットの反応基礎試験では、自然発火性を有する物質が形成はみられていない[8]。しかし、化学反応の原理的には、Zry被覆管とUO₂ペレットの相互作用では自然発火する可能性がある物質が形成され、これが比表面積の大きい状態で空気中に暴露されると自然発火が起こる可能性は否定できない。

　また、Zr金属の自然発火性に関するレビューが行われており[9,10]、重要な背景情報として、Zr金属は1200℃以上の高温で、水蒸気あるいは水素-水蒸気雰囲気に曝されると、水素を吸蔵するという特性が指摘されていた（#温度1200～1700℃において、Zr-水蒸気反応で形成された水素の最大20%がZr金属側に吸蔵されたという報告がある）。一方で、Zr金属やZr水素化物自体は、塊状の固体であれば容易に自然発火しないとも指摘されていた。自然発火は、化学形態よりむしろ、粒子の比表面積、雰囲気の酸素濃度、湿分量に影響されると指摘され、これらの文献中には、新たな金属表面が急に酸素を含む雰囲気に曝されたときの自然発火の境界条件が示されている。

　これらの文献調査の結果、TMI-2のデブリに関する自然発火性は十分に否定できないため、実デブリを用いた模擬試験による検証が行われることとなった。

デブリサンプルの採集

　自然発火性の検証のため、TMI-2炉内から、以下の３種類のデブリがサンプリングされた（図１）。

リードスクリューの付着デブリ
上部プレナム構造物カバーの付着デブリ
上部ルースデブリ

　リードスクリューは約7mのS.S.製ロッドで、一部にネジ構造を有し、下部で制御棒スパイダーに接続されていた。事故時には制御棒スパイダーは炉心に全装荷されていた。Quick Look調査により、リードスクリューのネジ部分に微粒子状の付着デブリが多く存在していることが確認された。３本のリードスクリューが回収され、INELで分析が行われた。サンプルの一部は、PNL、B&W社、GPU社のホットラボにも輸送され、分析が行われた[2]。

　上部プレナムは円環状の基本構造物に、水平方向や垂直方向に様々な金属材料が取り付けられていた。上述のリードスクリューは上部プレナム構造物内に挿入されていた。Quick Look調査により、上部プレナム構造物上部のカバーの上に微粒子状の物質が堆積していることが確認された。事故時に上部プレナム構造物を通過した水流か蒸気流で運ばれた物質が、ここに凝縮・堆積したと推定された。このデブリは、真空吸引システムを用いてスラリー状でサンプリングされた。このデブリについては、時間的な制約のため、TMI-2サイト内で打撃試験やプロパン着火試験のみが行われた（#上部ヘッド取り外し作業の開始時期が迫っており、また、それまでに実施された模擬試験で自然発火可能性が極めて低いことが明らかになっていたため、最終確認のみ実施された）[2]。

　また、Quick Look調査により、炉心中央の空洞下に主に粒子状のデブリからなる上部ルースデブリベッドが堆積していることが確認された、２種類のサンプラーを用いて、炉心中央と炉心中間位置から粒子状デブリがサンプリングされた（図２）。回収された粒子デブリサンプルは、INELに移送され、分析が行われた[11]。

参考：リードスクリューサンプルの分析と自然発火性試験

参考：燃料デブリサンプルの採集と分析

参考：上部ルースデブリの詳細分析データ

自然発火性確認試験の結果

　３種類のデブリサンプルと模擬物質サンプル(Zr金属、Zry金属、Zr水素化物、Fe等の粉末試料、およびこれらを混合した模擬デブリ)を用いて、自然発火性とパイロット発火性の確認試験が行われた[2]。

リードスクリュー付着デブリ

　炉心中央(H8)から回収したリードスクリューの中央部分約30cmを切り出し、PNL、B&W、GPU社のホットラボで分析が行われた[12,13,14]、残りの部分の分析はINELで行われた[15]。表１に、４機関で実施された付着デブリの組成分析結果を比較して示す。分析結果は大きく異なっている。その理由としては、サンプリングされた場所の違い、付着デブリのかきとり方法の違い、物量の違い、分析方法の違い、などが指摘された[2]。しかし、いずれの分析結果においても、Zrがある程度の組成で含有されていることがわかる。PNLでは、さらに熱分析装置を用いて空気中での加熱試験が実施された。その結果、500℃までの加熱条件において、発熱反応が見られず、吸熱反応の相転移が310～450℃で発生したと報告された[12]。XRD分析では、自然発火可能性のある物質は検出されなかった。

**表１　リードスクリュー付着デブリの分析結果（サンプル中の金属成分の含有量：wt%） [2]**
元素	GPU社分析値	B＆W社分析値	PNL分析値	INEL分析値
B	NR	0.5	0.7	0.5
Cr	3.8	3.2	0.8	22.0
Fe	33.8	31.5	9.4	37.0
Ni	1.6	1.6	NR	<0.1
Zr	25.4	8.1	7.2	0.4
Mo	4.9	<0.1	0.1	NR
Ag	NR	14.8	NR	<0.1
U	22.8	15.0	NR	ND
合計	92.3	74.7	18.2	59.9

NR: Not reported, ND: Not detected

参考：リードスクリューサンプルの分析と自然発火性試験

プレナムカバー付着デブリ

　上部ヘッド取り外しのためには、事故終息以降、リードスクリューと制御棒スパイダーの接続部のやや上あたりで維持されていた一次系冷却水の水位を、上部プレナムカバーの少し下まで下げる必要があった。この際に、プレナムカバープレートの上に付着しているデブリが事故後初めて大気にさらされることになる。それまでに、多くのテストで、デブリの自然発火可能性は極めて小さいと結論付けられていたが、最終的な確認として、採集されたプレナムカバー付着デブリを用いて、以下の項目での検証試験が、TMI-2のオンサイトラボで実施された[2]。

(1) スパークテスト

　アスベストボードの上にデブリサンプルを置き、テスラコイルで発生させた高圧スパークにさらされた。デブリが点火するかどうか目視で観察された。

(2)ストライクテスト

　プラスチックバッグの中に、デブリサンプルと金床とハンマーを入れ、酸素を注入してからバッグを封入し、デブリ粒子をたたいた。

(3) 炎による着火テスト

　アスベストボードの上にデブリサンプルを置き、プロパンガストーチ（華氏2300°の炎）に曝された。

　これらの３試験のうち、スパークテストが最も重要で、炎テストは過剰な環境であると記述されている。いずれの試験も、パイロット点火条件であり、自発発火条件ではない。プレナムカバー付着デブリは、若干量の水を含んでいた。また、茶褐色の浮遊物が見られた（付着物内部には銀色の微粒子が存在していた）。これをろ過して、20-40mgの物質を採集し、上記の３試験が行われた。いずれの試験でもパイロット点火性なしと結論された。この試験の結果をうけて、圧力容器内の水位低下が開始された。水位低下作業や、それ以降のデブリ取り出し作業において、圧力容器内でなんの自然発火現象も見られなかった。

上部ルースデブリ

　上部ルースデブリベッドの炉心中央部と中間部の深さ約56cmから、約150g(約30cm³)のデブリ粒子がサンプリングされた。これらは、それぞれH8B、E9BサンプルとID番号が振り付けられた。図３に外観写真を示す[15]。H8B,E9Bサンプルの分析の前に実施された、H8Aサンプル(堆積深さ8cmから採集)の分析では、強酸に可溶性のデブリ(硝酸+フッ酸に90%以上が溶解)の主成分はU,Zr,Fe、副成分はNi,Cr,Ag、微量はAl,In,Gdと同定された。不溶解残差の主成分はZr,Cr,Fe,U、副成分はAl,Ni,Ag,Si,Sn、微量はMn,Cu,In,Bと同定された。これらの分析結果が、パイロット発火試験の参考知見に用いられた。H8BとE9Bサンプルをふるいわけした後で、体積分率の大きい粒子サイズ群から、粒子をサンプリングし、パイロット点火試験をが行われた。図４に、デブリ粒子の粒度分布の分析結果を示す。穀物ダストや鉄くずなどの無害な粒子でも、63μm以下の微粒子では比表面積が大きいとパイロット発火するという基礎知見があるが、TMI-2の上部ルースデブリでは、そのサイズの粒子の体積分率は極めて小さかった。従って、燃料デブリ取り出し時の課題として、主にそれより大きなサイズのデブリ粒子についてパイロット点火試験が行われた。パイロット点火試験は、乾燥条件と湿潤条件(10wt%の水をサンプルに添加)で実施された。このうち、湿潤条件については、3~16wt%の含有水が存在すると、パイロット点火をが促進されるという知見に基づいて選定された[16]。

　表２に、試験結果結果を示す。どの条件でもスパークによるパイロット点火は見られなかった。H8Bの4mm以下の粒子の中で、最も発火しやすいと推定された、破砕した被覆管由来の粒子、とポーラスなセラミック粒子、を１個ずつ採集し、プロパンガスの炎によるパイロット点火試験も実施された。いずれの粒子でも発火性は見られなかった。

図３　上部ルースデブリの外観(H8Bサンプル) [15]
図４　上部ルースデブリの粒度分布 [15]

表２　上部ルースデブリ粒子を用いたパイロット発火試験の結果 [15]
サンプル	デブリ粒子サイズ
サンプル	>4000μm	4000~2000μm	2000~1190μm	1190~734μm	734~320μm	320～149μm	149~74μm	74~44μm	<44μm
H8B 炉心中央、深さ約56cmから採集	NI	NI	NI	NI	NI	NI	NI	NR	NR
E9B 炉心中間、深さ約56cmから採集	NI	NI	NI	NI	NI	NI	NI	NI	NR

いずれの試験も、乾燥空気雰囲気と10wt%含有水を添加した２条件で実施された。

NI: No pilot ignaited、NR: Sample not run because of insufficient material.

模擬物質試験

　模擬デブリとして、各種試薬の粉末と混合物を用いて、乾燥or湿潤条件でパイロット点火試験が実施された。用いられた試薬は、Zr粉末<44μm、Zry-2粉末44~177μm、Zr水素化物粉末<48μm、ZrO₂粉末<44μm、Fe粉末<149μm、UO₂粉末<44μm、およびこれらの混合物である。用いられた単物質の粉末(Zr金属、水素化物など)は、パイロット発火の可能性があるという結果が得られた。しかし、混合物ではパイロット発火は極めて起こりにくいという結果であった。

　さらに、オークリッジ国立研究所(ORNL)で、<1kg規模で、模擬デブリ溶融試験(Zry,UO₂ペレット,Ag-In-Cd,Feなど使用)が行われた(>2000℃、水蒸気雰囲気)。得られた模擬デブリは黒色で、ガラス状の外観を持っており、ZryとUO₂の反応進展にともなって形成された物質と推定された。このサンプルもパイロット発火試験に供試された(1cm~300μmサイズの粒子)。その結果、約250gの1cmサイズの模擬粒子デブリを、ガラス容器に入れてゆすったところ、何回かスパークが発生した。しかし、発火は継続しなかった。若干発生したスパークは、反応界面に形成されたわずかな金属相(1-5μm厚さ)に起因すると推定された。この模擬デブリサンプルを用いた燃焼試験実施(300μm~5mmサイズ粒子、約35g)が、パイレックスガラス中の空気雰囲気で実施された。何回かスパークが発生したが、燃焼は継続しなかった。TMI-2で多く見つかっている数mmサイズの模擬デブリ粒子を用いたパイロット発火試験も実施された。サイズの大きい粒子ではスパークは観測されず、いくつかの粒子は熱衝撃で割れる結果となった。

まとめ、自然発火可能性の評価結果

　デブリの自然発火性に関する過去知見は、TMI-2デブリ取り扱いにおいて、参照すべきである。TMI-2から回収した３タイプのデブリを用いて実施した自然発火性確認試験では、どの試験条件でも、自然発火性、パイロット発火性が観測されなかった。また、プレナムカバーの空気への暴露、リードスクリュー付着デブリの空気への暴露、ルースデブリの輸送の際の空気中での取り扱いなどの、TMI-2での現場作業においても、自然発火性は観測されなかった。ORNLで実施した模擬デブリ試験では、いくらかの単独粒子表面でスパークが発生したが、燃焼は継続しなかった。

　これらのことから、実デブリの取り扱いでは、ことさらに自然発火性物質を取り扱うような対策をする必要はないと結論づけられた。さらに、実際のデブリ取り扱いで想定されている以下の条件が、自然発火性のハザードをさらに下げると指摘された。GPU社と別に評価を行ったNRCも同様の結論に至っている[17]。

燃料取り出しは室温で実施され、少なくとも上部ルースデブリ取り出しにおいては、パイロット発火のソースとなる切断トーチは使用される予定がない。
酸化したデブリや構造材は、自然発火性物質の希釈材として機能する。
デブリ取り出しは水中で行われ、水は、仮に自然発火が起きた際にヒートシンクとして働く。

　TMI-2でのデブリ取り扱いにおいて、デブリの自然発火は極めて起こりにくい現象と評価されたが、一方で、フレッシュな金属面が水中に露出する可能性、デブリの酸化や水の放射線分解で水素が発生する可能性を完全に否定することはできない。特に、水素ガスの蓄積は課題であり、水素ガスが蓄積しないようなエンジニアリング対策(ベント、水素の制御された燃焼、再結合処理)は必要となると指摘されている。

　さらに、この時点で炉心の下部に存在すると推定されていた溶融凝固層や切り株燃料集合体は、部分的に酸化された化学活性が残留するZrを含み、自然発火のソースになりうると評価されている。したがって、以下の追加試験が提案されている。

(1) 次の段階で採集される溶融凝固デブリサンプルを用いたパイロット発火試験と化学分析

(2) 同じく、切り株燃料に残留する部分的に酸化したZryサンプルを用いたパイロット発火試験と化学分析

参考文献

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