リードスクリューサンプルの分析と自然発火性試験

リードスクリューと支持管サンプルの分析 　Quick Look調査の一環として、制御棒駆動用のリードスクリュー（図２）とその支持管の炉心に近い側を一部切り出し、その付着物について詳細な分析を行っている[3,4,5]。

リードスクリューの分析 　ここから。。。

リードスクリュー支持管の分析 　Quick Look調査の一環として、炉心中央のH8に装荷されていた制御棒駆動機構のリードスクリュー支持管の一部（約9cm長さ）を切り出し（図６）、バッテル研究所において付着物の分析が行われた[5]。分析結果は、リードスクリューの分析結果とおよそ整合していた。付着物ははがれやすいルース付着物（LAD: Loosely Adherent Deposit）とその下の固着した付着物（AD: Tightly Adherent Deposit）に分類された。AD中には金属粒状の粒子が含まれていた。付着物は、Fe,Ni,Crが主成分で、わずかにU,Zr,Snなどの炉心構成物質由来の成分と、Cs-134,Cs-137,Co-60,Sb-125,Ce-144,Sr-90などの核分裂生成物が含まれていた。金属粒状の物質はAg-In-Cdが主成分であった。これは、溶融・蒸発・凝縮プロセスで輸送されたと推定された。母材の微細組織観察では、結晶粒界に炭化物相の析出を観測し、事故時に510~732℃を経験したと推定された。

　分析項目としては、約9cm長のサンプル全体について、目視観察、写真撮影、軸方向γ線プロファイル、がそれぞれ実施された後に、サンプルが７個に輪切りされ、付着物の元素分析と微細組織分析、酸洗浄による除染係数評価、放射化学分析、母材の微細組織分析、が、それぞれ行われた。

参考：TMI-2サンプル分析で用いられた分析技術（リンク先）

目視観察、写真撮影、線量測定 　図７に、付着物の全体像を示す。付着物はおよそ黒色で全体的に薄く分布していた。一部に黄色/オレンジ色の付着物があり、炉心に近い側では1mmサイズの金属粒状の物質が付着していた。βγ線量計の計測値は、接触で35R/hr、1m距離で70mR/hrであった。

γ線プロファイル 　主にCs-134とCs-137が検出された。微量のCo-60,Sb-125,Ce-144が検出された。

除染係数の評価 　５つの異なった溶液を調製し、輪切りにした７個のうち５個について、浸漬試験が行われた。浸漬前後での線量変化から除染係数が評価された。

浸出溶液１：イオン交換水 浸出溶液２：ホウ酸水（2500ppm-B）、pH:7.5（水酸化ナトリウムと界面活性剤で調製） 浸出溶液３：5wt%炭酸ナトリウム + 1wt%過酸化水素 浸出溶液４（２段階処理）：Aステップでは、10%水酸化ナトリウム+3%硝酸カリウム溶液。Bステップでは、25g/Lシュウ酸と50g/Lクエン酸アンモニウムの溶液 浸出溶液５：10wt%硝酸 ; 0.1Mフッ酸 　図８に、浸出溶液中のCs線量の時間変化を示す。浸出溶液１，２，３では、Csはほとんど溶出しなかった。浸出溶液４では、Aステップで水酸化ナトリウム+硝酸カリウム溶液中に３時間浸漬し、Bステップでシュウ酸+クエン酸アンモニウム溶液に浸漬させた。Aステップのデータの傾向から、もう少し浸漬時間をのばせば浸出量が増えたと推測される。Bステップでは、最初溶解度が増加するが、途中でサチる傾向が見える。浸出溶液４については、Aステップ単独試験、Bステップ単独試験、A/Bステップで浸漬時間を増やした試験が追加で実施されている。A、Bステップの単独試験では、いずれも溶出量がサチってくるが、２段階試験として行うことで、Csの約90%が除染された。浸出溶液５では、母材も一部溶融することで、25分以内に、Csのほぼ全量が溶出された。Csの溶出量をCsの残留量で割り、除染係数を評価すると、溶液１，２，３では約１，溶液４（２ステップ）では約8.8、溶液５では残留量は検出限界以下（除染係数∞）と計算された。

付着物の回収と溶解処理 　付着物は、実機運転中に形成される表面酸化膜層の上に、およそLAD（ルース付着物）とAD（ハード付着物）として、層状に存在していた。この層状構造はリードスクリューサンプルでも観測された。LADは、輸送や取り扱い中に一部が剥がれ落ち、残りは、ステンレス製のブラシではぎ取った。ADはさらにかなやすりで削り取った。これらの操作により、リードスクリュー支持管の付着物を、OD-LAD（支持管外側のルース付着物）、ID-AD（同ハード付着物）、ID-LAD（支持管内側のルース付着物）、ID-AD（同ハード付着物）に４分割した。はぎ取ったサンプルは、硝酸+フッ酸にはほとんど溶解せず、ついで、炭酸ナトリウムによるアルカリ溶融を試みたが、これもうまくいかなかったので、溶融媒体をピロ硫酸カリウム（K2S2O7）に変えてアルカリ溶融が行われた。

参考：TMI-2サンプル分析で用いられた分析技術（リンク先）

化学分析 　化学分析としては、ICP-AES、XRD、ESCA(Electron Spectroscopy for Chemical Analysis), SIMS(Secondary Ion Mass Spectroscopy)が用いられた。

(1) ICP-AES分析

参考文献 [1] Quick look inspection: Report on the insertion of a camera into the TMI-2 reactor vessel through a leadscrew opening, GEND-030, vol.1, 1983.

[2] S.M. Jensen, D.W. Akers, R.W. Garner, G.S. Roybal, Examination of the TMI-2 core distinct components, GEND-INF-082, 1987.

[3] K. Vinjamuri, D.W. Akers, R.R. Hobbins, PRELIMINARY REPORT: EXAMINATION OF H8 AND B8 LEADSCREWS FROM THREE MILE ISLAND UNIT 2 (TMI-2), EGG-TMI-6685,1985.

[4] K. Vinjamuri, D.W. Akers, R.R. Hobbins, EXAMINATION OF H8 AND B8 LEADSCREWS FROM THREE MILE ISLAND UNIT 2 (TMI-2), GEND-INF-052,1985.

[5] M.P. Failey, V. Pasupathi, M.P. Landow, M.J. Stenhouse, J. Ogden, R.S. Denning, Examination of the Leadscrew Support Tube from Three Mile Island Reactor Unit 2, GEND-INF-067, 1986.