燃料デブリの分析（特徴、経験温度）

コアデブリサンプルの採集位置

　TMI-2事故では、事故収束時の圧力容器内の最終形態（図１）が報告されている。コアデブリサンプルが、上部プレナム内の堆積/付着物、炉心の比較的上部に堆積していたデブリベッド、その下の溶融凝固領域、残留していた燃料集合体、下部プレナムデブリから、それぞれ回収され分析が行われた。分析結果に基づいて、それぞれの領域ごとに、事故進展中のピーク温度、構成材料間の反応、デブリ組成、デブリ酸化度、FP残留程度などが評価された[1]。

各領域の概要

• 上部空洞：　最深1.5mの深さ、空間体積9.3m³。周辺部に177個の燃料集合体のうち42個が部分的に残留、うち2個で全長に対し90%以上の無傷の燃料が残留
• 上部ルールデブリ：　上部空洞の直下。厚み0.6~1m、重量26.4トン
• 溶融・凝固物層：　3m径、中央で1.5m厚、周辺で0.25m厚、重量32.7トン
• ハードクラスト：　溶融・凝固物層を、上下及び周辺で取り囲むクラスト層
• 切り株燃料集合体：　0.2~1.5m高さ、下部クラストの下で、溶融・凝固物を支持
• 下部プレナムデブリ：　0.75~1m厚さ、堆積範囲4m径、重量19.2トン。堆積状態はシンメトリックでなく小山状。ハードデブリとルースデブリ

コアデブリサンプルの採集場所

• 上部ルースデブリ
• 上部空洞周辺の残留燃料集合体
• 溶融凝固層と周辺のクラスト層
• 切り株燃料集合体
• 下部プレナムデブリ

図１　TMI-2事故の最終形態 [1]

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上部空洞周辺に残留していた燃料集合体[3]

　図２に、TMI-2で使用されていた燃料集合体の模式図を示す。15x15の燃料集合体内に、燃料棒（ジルカロイ被覆管）、および、制御棒案内管と計装管（ジルカロイ製）が配置されている。燃料棒の軸方向には、数か所でスペーサーグリッド（インコネル製）が配置され、上端と下端は、ステンレス製の金具で束ねられている。上端下端金具内にはインコネル製のスプリングが装着されている。さらに、各燃料集合体内には、可燃性毒物棒スパイダー、制御棒スパイダー、軸方向出力平坦化棒スパイダー（APSR: Ax1al Power Shaping Rod APSR)のうち、ひとつのタイプのスパイダーが挿入される構造になっている（図３）。

　図４に、分析に供された２個の燃料集合体（D-141-3、D-153-9）の一部の外観を示す。D-141-3では、上部スペーサーグリッドから制御棒スパイダーの上部までが、ほぼ無傷であった。図は、上部スペーサーグリッドの下あたりの外観を示している。上部スぺーサーグリッドの下では、燃料棒や制御棒は一部無傷であり、これらは、分析のために除去された。ステンレス製の制御棒被覆管は、途中で溶融して崩落した痕跡が観測された。一方で、ジルカロイ製の燃料棒被覆管は、溶融でなく脆性破壊で途中から崩落した痕跡が観察された。この脱落は、事故進展時あるいは収納缶に回収した際に発生したと推定された。制御棒のステンレス被覆管が残留（一部で溶融の痕跡）していたことから、このあたりでの事故時ピーク温度は1673K程度と推定された。スペーサーグリッドが残留していた部分では、ピーク温度が1533K以下であったと推定された。

　D-153-9では、上部スペーサーグリッドとタイプレートが一部で溶融破損（図の右下方向）し、一部では残留（左上方向）していた。右下部分では、エプロンも溶融していた。左上では、燃料棒や制御棒が、上部スペーサーグリッドの20-25cm下まで残留していた。右下領域でのピーク温度は>1673Kと推定された。左上領域では>1533Kと推定された。右上での燃料棒や制御棒の脱落部位では、約1673Kであったと推定された。これらの温度推定は、制御棒の溶融状態に基づいて行われた。温度推定の根拠となった、各構成物質の融点を、表１に示す[3]。

　図５(a)に、燃料棒の崩落断面の拡大を示す。ペレットには溶融の痕跡はほぼ見られず、燃料棒は脆性破断したように崩落していることがわかる。このような崩落メカニズムで、上部ルースデブリベッドが形成された可能性が示唆される。図５(b)に、制御棒の崩落断面の諾台を示す。内部が中空で、中性子吸収剤（Ag-In-Cd）が溶落していることがわかる。また、ステンレス製の制御棒被覆管とジルカロイ製の案内管の間で共晶溶融が発生していることがわかる。図５(c)には、制御棒の下部の様子を示す。Ag-In-Cdが溶融凝固してスタックしているが、被覆管とはほとんど反応していないことが確認できる。

　内部調査での観測結果：　177体の燃料集合体のうち、42体が炉心周辺部に、ほぼ全長を維持して残留、そのうち2体のみが、全長に対して>90%無傷の燃料棒を保持

　分析方法：　非破壊検査（in situ CCTV、写真、ガンマ線、中性子計測）燃料集合体や制御棒/中性子毒物棒集合体、空洞部位から上部金具にかけて

　　　　　　　破壊分析（金相写真、化学分析、放射化学分析）燃料棒/制御棒の上部端栓

　分析結果：　事故時に径方向/軸方向に大きな温度勾配が発生していた痕跡、いったん溶融した燃料棒や制御棒の冷却過程が場所によって相違していた痕跡

　　　　　　　溶融Ag-In-Cdが、吹き上がり、制御棒の上部プレナムスプリングに付着

　　　　　　　燃料棒上端が破損し、燃料・制御棒・構造材成分が上部の燃料被覆管ギャップに侵入

　　　　　　　燃料棒や制御棒が、軸方向の途中で溶融あるいは機械的に脱落

　事故時ピーク温度（推定）：　上部スペーサーグリッド付近で1500-1700K（# 構成材料の溶融状態の痕跡から推定）

　事故時の状態（推定）：　 事故進展中に、炉心周辺領域の燃料集合体は下の方で、溶融物に浸漬

　　　　　　　溶融した制御棒、破砕された燃料棒、可燃性毒物棒、などが崩落し、ルースデブリベッドを形成（# 溶融状態の痕跡から、崩落時の平均的な温度は2000K程度、局所的には、二酸化物の融点2800Kや、UO₂融点3100Kに到達、と推定）

# 溶融部分と未溶融部分の界面でのピーク温度を、各構成成分の溶融温度や共晶反応温度から推定。

表１　構成材料の融点、共晶温度など（文献[3]などに基づき作成]

材料	融点 (K)
304 type-SS（上部金具、エプロン、グリル、など）	1673
718-Inconel（スペーサーグリッド）	1533
X-750 Inconel（スプリング）	1666
Ag-In-Cd（中性子吸収剤）	1073
Zircaloy（燃料棒被覆管、制御棒案内管、計装案内管）	2030
UO2（燃料ペレット）	3120
(U,Zr)O2　（燃料棒の溶融生成物）	2800
Al2O3-B4C（可燃性毒物）	2300
Ni-Zr, Fe-ZrのZrリッチ側共晶溶融（金属部材の界面反応生成物）	980

図２　TMI-2炉の燃料集合体模式図[3]

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図３　３タイプの集合体スパイダー[3]

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図４　炉心周辺上部に残留していた燃料集合体の外観[3]

図４　炉心周辺上部に残留していた燃料集合体の外観[3]

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図５　炉心上部に残留していた燃料棒と制御棒の切断/崩落部の拡大[3]

図５(c)　炉心周辺に残留していた制御棒下部の拡大[3]

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上部ルースデブリ[2]

　図２に、サンプリング部位と、サンプル外観を示す。

　主な成分：　形状を維持した燃料ペレット、破砕した燃料ペレット、燃料棒由来の溶融・凝固物

　主な物質：　UO₂、ZrO₂、(U,Zr)O₂一方で、Zry金属、燃料集合体部材(スペーサー、グリッド)、制御棒材料はほとんど含まれない

　堆積状態：　粒子状物質が非均質に堆積（#上部ルースデブリ中では、酸化や材料間の反応が様々な進展）、粒子状デブリの混合性は高い

　サイズ：　90%は、1~5mm

　ピーク温度：　>2800K（溶融・破砕した(U,Zr)O₂を検出）、局所的に3100K（一部にいったん溶融したUO₂を検出）

　崩落・堆積後の温度：　<2000K（#昇温・崩落過程で高温化、以降はあまり温度上昇していない）

　特記事項：　溶融初期に溶落した物質（制御棒溶融物、Zr/Fe共晶溶融物、Zr/Ni共晶溶融物、溶融インコネル、溶融SS、U-Zr-Oメルト、等）は、下方に移行し、上部ルースデブリ中には残留しにくかったと推定。

図２　上部ルースデブリからのサンプリング位置とサンプル外観 [1]

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溶融・凝固デブリ[4]

　図３に、典型的なサンプルの断面BSE像（#重元素が明るく見える）。(a)ほぼ酸化物のサンプル、(b)ほぼ金属のサンプル、(c)酸化物/金属混合物

　主な成分：　酸化物と金属の混合物、主に酸化物相、主に金属相

　存在割合：　金属相領域の体積割合は15%

　主な物質：　金属相：制御棒被覆(SS)、スペーサーグリッド(インコネル)、制御材(Ag-In-Cd)が由来の物質

　　　　　　　酸化物：(U,Zr)O₂

　ピーク温度：　2800K（溶融・凝固した(U,Zr)O₂を検出）、3100Kに到達した可能性（上部ルースデブリで見られたUO₂溶融・凝固物からの推定）

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  図３(a)　溶融・凝固デブリ 酸化物相

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  図３(c)　溶融・凝固デブリ　金属/酸化物混合相

図３(b)　溶融・凝固デブリ　金属相

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上部クラスト[4]

　図４に、典型的なサンプルの断面SEM像（#重元素が暗く見える）

　主な成分：　酸化物と金属の混合物

　存在割合：　金属相領域の体積割合は25%

　主な物質：　金属相：制御棒被覆(SS)、スペーサーグリッド(インコネル)、制御材(Ag-In-Cd)が由来の物質。Fe-Ni合金、Ag-In-U合金、Ni-Sn合金等、Cdは未検出

　　　　　　　酸化物：(U,Zr)O₂

　ピーク温度：　2800K（酸化物相の主成分が溶融・凝固した(U,Zr)O₂）

図４　上部クラスト

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周辺クラスト[4]

　上部クラストとおよそ同じ状態。

　主な成分：　酸化物と金属の混合物、一部に無傷なペレットを検出、金属相中にZrが多い

　存在割合：　参考文献[1]で言及なし、おそらく25%

　主な物質：　金属相：制御棒被覆(SS)、スペーサーグリッド(インコネル)、制御材(Ag-In-Cd)が由来の物質。Fe-Zr-Ni-Cr合金、Ag-In合金、Zr-Ni-In合金等、金属Zrを多く含む

　　　　　　　酸化物：(U,Zr)O₂

　組成：　金属相の平均組成は、U,Zr,Cdを除くと炉心平均組成に近い（SS, インコネル, 中性子吸収剤）

　ピーク温度：　2800K（酸化物相の主成分が溶融・凝固した(U,Zr)O₂）

　特記事項：　燃料被覆管/制御棒、制御棒/制御棒案内管の共晶溶融物の崩落と推定

下部クラスト[4]

　図５に、典型的なサンプルの断面SEM像（#重元素が暗く見える）。

　主な成分：　残留ペレットが縦方向に本来形状を維持してスタックし、その周囲を溶融・凝固物が覆っている。

　存在割合：　参考文献[1]で言及なし

　主な物質：　金属相：制御棒材や燃料集合体部材と、Zr被覆管や制御棒案内管との、共晶溶融・凝固物、内部に100-200ミクロンの丸いUO₂析出物

　　　　　　　酸化物：ペレットの残留物

　組成：　金属相の平均組成は、U,Zr,Cdを除くと炉心平均組成に近い（SS, インコネル, 中性子吸収剤）。Zr-Fe-Ni-Cr合金、Ag-In合金、Zr-Ni-In合金等、周辺クラストよりさらにZrの割合が高い。

　ピーク温度：　金属相中にUO₂析出物が見られたことから、2200Kに到達し、U-Zr-Oメルトを形成していたと推定

　特記事項：　事故初期フェーズで、制御棒材や燃料集合体部材が溶落し、Zr被覆管や制御棒案内管と接触・溶融（Fe/Zr,Fe/Ni共晶：1400K）、これがペレットの隙間やクラックに侵入して形成と推定

図５　下部クラスト

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切り株燃料集合体[4]

　切り株燃料集合体と、周辺に残留した集合体で、44.5トンの上部ルースデブリ、クラスト、及び、溶融・凝固デブリを支えていた。

　ピーク温度：　<1100K（溶融の痕跡が見られない）

　特記事項：　一部で下部クラストを通過して、Zrリッチ金属が溶け落ち、わずかに下部プレナムに到達していた。

下部プレナムデブリ[5]

　図６に、典型的なサンプルの断面金相。

　形状・サイズ：　大きな岩石状（0.2mサイズ）～粒子状（<0.1mm）

　主な成分：　溶融・凝固した多孔質物質。

　主な物質：　(U,Zr)O₂ほぼ均質

　組成：　酸化物相中のU:Zr比は、上部ルースデブリ、溶融・凝固物、クラスト中でほぼ同じ（炉心平均に比べ、ややUリッチ）

　ピーク温度：　2800-3100K

　特記事項：　上部のデブリに比べ、I, Ru, Sbの混入が極めて少ない

図６　下部プレナムデブリ（金相）

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観測結果のまとめ

　表１に、検出した相状態・組成、ピーク温度の推定結果、等をまとめて示す。

　上部ルースデブリ、上部クラスト、周辺クラスト、溶融・凝固物、下部プレナムデブリのピーク温度は、2800-3100Kと推定

　下部クラストの温度は、>1400K、最高2200Kと推定

　金属相の組成は、場所によって異なっていた。下部クラスト、周辺クラストでは、Zrリッチの合金を多く検出（Zr-Fe-Ni, U-Ag-Cr-Sn-In-Mo-Cd等）。溶融・凝固物中では、ZrとUの混入が少ない（Fe-Ni, Ag-Sn-Cr-Mo-In-Cd等）、また、存在割合自体が少ない（クラスト中25%、溶融・凝固物中15%）。上部ルースデブリでは、Fe-U-Ni-Zrにマイナー成分としてAg-Cr-Sn-In-Mo-Cd。上部ルースデブリと下部プレナムデブリには、SSや制御棒材はほとんど混入されていなかった。

　これらの観測結果から、最初に溶落するのは、インコネル製スペーサーグリッドとZry被覆管の共晶溶融物、Zry制御棒案内管とSS制御棒被覆管の共晶溶融物であり、そこにAg-In-Cdが溶融することで流動性が高まったと推定した。燃料温度が1700K以上に急上昇するとZryの溶融が進み、2200Kあたりで、ZryメルトへのUO₂溶融が進むと推定した。ほぼ同じタイミングでSS被覆管が溶けて、Ag-In-Cdが放出され、様々な金属成分が形成される。このような合金相が崩落した燃料ペレットの隙間に存在していた状態から、下部クラストの形成メカニズムとピーク温度を推定した。

表１　TMI-2デブリサンプルの分析結果のまとめ

デブリの分類	主な観測結果	事故時ピーク温度(K)	事故時の状態推定
炉心周辺に残留していた燃料集合体	上端破損、溶融燃料などが上部プレナムスプリングに付着	1500~1700	燃料棒の下の方は溶融
上部ルースデブリ	UO2, ZrO2, (U,Zr)O2、U:Zr比ほぼ一定 制御棒成分、燃料集合体部材成分はほとんど含まない 溶融凝固の痕跡、しかし、堆積後の再溶融の痕跡はほとんど見られない	2800~3100（溶融・崩落中） <2000（デブリベッドとして堆積以降）	制御棒や燃料集合体部材は、下方に溶落。一部は、>2800Kの高温に到達 デブリベッドとして堆積した以降は、<2000K
溶融・凝固デブリ	酸化物：(U,Zr)O2、U:Zr比ほぼ一定 金属：SS,インコネル,Ag-In-Cd由来の合金(U,Zr,Cd金属はあまり含まれない) 金属の体積割合：15%	2800~3100	ルースデブリや初期のクラストが再溶融・凝固
上部クラスト	酸化物：(U,Zr)O2、U:Zr比ほぼ一定 金属：SS,インコネル,Ag-In-Cd由来の合金(Fe-Ni, Ag-In-U, Ni-Sn)、U金属を含む 金属の体積割合：25%	2800~3100	再溶融したデブリの一部がクラスト形成
周辺クラスト	酸化物：(U,Zr)O2、U:Zr比ほぼ一定 金属：SS,インコネル,Ag-In-Cd由来の合金(Fe-Zr-Ni-Cr, Ag-In, Zr-Ni-In)、Zr割合が多い 金属の体積割合：25%	2800~3100	再溶融したデブリの一部がクラスト形成
下部クラスト	残留したペレットスタックの周囲に溶融・凝固物が侵入 溶融・凝固物中にUO2粒子析出	>1400 (金属メルト形成) ~2200 (溶融・凝固相)	崩落した燃料棒、制御棒、燃料集合体部材などの金属成分が溶融・凝固し、ペレットの隙間やクラックに侵入 一部、U-Zr-Oメルト形成
切り株燃料集合体	上部で下部クラストと連結 Zrメルトが一部、下部プレナムまで溶落した痕跡あり	<1100	上部のデブリを支持
下部プレナムデブリ	岩石状~粒子状 溶融・凝固した多孔質 均質な(U,Zr)O2が主成分 I, Ru, Sbなどの混入が少ない	2800~3100	炉心部の溶融デブリが短時間で移動し、凝固

関連項目

TMI-2での内部調査、デブリ取り出しの概要

TMI-2での事故進展に伴うデブリ移行挙動

参考文献

[1] R.K. McCardell, M. L. Russell, D.W. Akers, C.S. Olsen, Summary of TMI-2 core sample examination, Nucl. Eng. Des. 118 (1990) 441-449.

[2] D.W. Akers, E.R. Carlson, B.A. Cook, S.A. Ploger and J.O. Carlson, TMI-2 core debris grab samples -Examination and analysis, GEND-INF-075, 1986.

[3] S.M. Jensen, D.W. Akers, R.W. Garner and G.S. Roybal, Examination of the TMI-2 core distinct components, GEND-INF-082, 1987.

[4] D.W. Akers, C.S. Olsen, M.L. Russell and R.K. McCardell, The TMI-2 lower core region: Examination and analysis, GEND-INF-092, 1988.

[5] C.S. Olsen, D.W. Akers and R.K. McCardell, Examination od debris from the lower head of the TMI-2 Reactor, GEND-INF-084, 1988.